อิเล็กโทรดกราฟีนที่โปร่งใสเป็นพิเศษและยืดหยุ่นได้

วัสดุสองมิติ เช่น กราฟีน มีความน่าสนใจสำหรับการใช้งานเซมิคอนดักเตอร์ทั่วไปและการใช้งานที่เพิ่งเกิดขึ้นในอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ที่มีความยืดหยุ่น อย่างไรก็ตาม ความต้านทานแรงดึงสูงของกราฟีนส่งผลให้เกิดการแตกหักที่ความเครียดต่ำ ทำให้เป็นการท้าทายที่จะใช้ประโยชน์จากคุณสมบัติทางอิเล็กทรอนิกส์ที่ไม่ธรรมดาในอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดได้ เพื่อให้ตัวนำกราฟีนโปร่งใสมีประสิทธิภาพโดยขึ้นกับความเครียดที่ยอดเยี่ยม เราได้สร้างกราฟีนนาโนสม้วนในระหว่างชั้นกราฟีนแบบเรียงซ้อน ซึ่งเรียกว่ากราฟีนหลายชั้น/กราฟีนสโครล (MGG) ภายใต้ความเครียด ม้วนกระดาษบางม้วนเชื่อมโยงโดเมนที่กระจัดกระจายของกราฟีน เพื่อรักษาเครือข่ายที่ซึมผ่านซึ่งช่วยให้สามารถนำไฟฟ้าได้ดีเยี่ยมที่ความเครียดสูง MGG แบบไตรเลเยอร์ที่รองรับอีลาสโตเมอร์ยังคงรักษาความนำไฟฟ้าดั้งเดิมไว้ได้ 65% ที่ความเครียด 100% ซึ่งตั้งฉากกับทิศทางการไหลของกระแส ในขณะที่ฟิล์มแบบไตรเลเยอร์ของกราฟีนที่ไม่มีนาโนสม้วนจะคงความนำไฟฟ้าเริ่มต้นได้เพียง 25% ทรานซิสเตอร์คาร์บอนล้วนที่ยืดได้ซึ่งประดิษฐ์ขึ้นโดยใช้ MGG เป็นอิเล็กโทรดมีการส่งผ่านที่ >90% และคงไว้ 60% ของเอาต์พุตกระแสเดิมที่ความเครียด 120% (ขนานกับทิศทางการเคลื่อนที่ของประจุ) ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่สามารถยืดตัวได้สูงและโปร่งใสเหล่านี้สามารถทำให้เกิดออปโตอิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดตัวได้อย่างซับซ้อน
อุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์โปร่งใสที่ยืดได้เป็นสาขาที่กำลังเติบโตซึ่งมีการใช้งานที่สำคัญในระบบบูรณาการทางชีวภาพขั้นสูง (1, 2) เช่นเดียวกับศักยภาพในการรวมเข้ากับออปโตอิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดได้ (3, 4) เพื่อผลิตหุ่นยนต์และจอแสดงผลแบบอ่อนที่มีความซับซ้อน กราฟีนแสดงคุณสมบัติที่เป็นที่ต้องการอย่างมากในด้านความหนาของอะตอม ความโปร่งใสสูง และค่าการนำไฟฟ้าสูง แต่การใช้งานในการใช้งานแบบยืดได้นั้นถูกยับยั้งเนื่องจากแนวโน้มที่จะแตกร้าวที่สายพันธุ์เล็กๆ การเอาชนะข้อจำกัดทางกลของกราฟีนสามารถเปิดใช้งานฟังก์ชันใหม่ในอุปกรณ์โปร่งใสที่ยืดได้
คุณสมบัติเฉพาะของกราฟีนทำให้กราฟีนเป็นตัวเลือกที่แข็งแกร่งสำหรับอิเล็กโทรดนำไฟฟ้าแบบโปร่งใสรุ่นต่อไป (5, 6) เมื่อเทียบกับตัวนำโปร่งใสที่ใช้บ่อยที่สุด อินเดียมดีบุกออกไซด์ [ITO; 100 โอห์ม/สแควร์ (ตร.ม.) ที่ความโปร่งใส 90% ] กราฟีนชั้นเดียวที่ปลูกโดยการสะสมไอสารเคมี (CVD) มีการผสมผสานระหว่างความต้านทานของแผ่น (125 โอห์ม/ตร.ม.) และความโปร่งใส (97.4%) ที่คล้ายกัน (5) นอกจากนี้ ฟิล์มกราฟีนยังมีความยืดหยุ่นเป็นพิเศษเมื่อเทียบกับ ITO (7) ตัวอย่างเช่น บนพื้นผิวพลาสติก สามารถคงความนำไฟฟ้าไว้ได้แม้ในรัศมีการโค้งงอที่เล็กเพียง 0.8 มม. (8) เพื่อเพิ่มประสิทธิภาพทางไฟฟ้าในฐานะตัวนำที่มีความยืดหยุ่นโปร่งใส งานก่อนหน้านี้ได้พัฒนาวัสดุไฮบริดกราฟีนที่มีเส้นลวดนาโนเงินหนึ่งมิติ (1D) หรือท่อนาโนคาร์บอน (CNTs) (9–11) ยิ่งไปกว่านั้น กราฟีนยังถูกใช้เป็นอิเล็กโทรดสำหรับเซมิคอนดักเตอร์ที่มีโครงสร้างต่างกันแบบมิติผสม (เช่น 2D Bulk Si, 1D nanowires/nanotubes และ 0D quantum dots) (12) ทรานซิสเตอร์แบบยืดหยุ่น เซลล์แสงอาทิตย์ และไดโอดเปล่งแสง (LED) (13 –23)
แม้ว่ากราฟีนจะแสดงผลลัพธ์ที่น่าหวังสำหรับอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ที่มีความยืดหยุ่น แต่การใช้งานในอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดได้นั้นถูกจำกัดด้วยคุณสมบัติทางกล (17, 24, 25) กราฟีนมีความแข็งในระนาบ 340 N/m และโมดูลัสของ Young ที่ 0.5 TPa ( 26) เครือข่ายคาร์บอน-คาร์บอนที่แข็งแกร่งไม่ได้จัดให้มีกลไกการกระจายพลังงานสำหรับความเครียดที่ใช้ ดังนั้นจึงแตกร้าวได้ง่ายที่ความเครียดน้อยกว่า 5% ตัวอย่างเช่น กราฟีน CVD ที่ถ่ายโอนไปยังซับสเตรตยืดหยุ่นของ polydimethylsiloxane (PDMS) สามารถรักษาค่าการนำไฟฟ้าได้ที่ความเครียดน้อยกว่า 6% เท่านั้น (8) การคำนวณทางทฤษฎีแสดงให้เห็นว่าการยับย่นและการทำงานร่วมกันระหว่างชั้นต่างๆ ควรลดความแข็งลงอย่างมาก (26) โดยการซ้อนกราฟีนออกเป็นหลายชั้น มีรายงานว่ากราฟีนแบบสองชั้นหรือสามชั้นนี้สามารถยืดได้ถึงความเครียด 30% โดยแสดงการเปลี่ยนแปลงความต้านทานน้อยกว่ากราฟีนแบบชั้นเดียวถึง 13 เท่า (27) อย่างไรก็ตาม ความสามารถในการยืดตัวนี้ยังด้อยกว่าตัวนำไฟฟ้าแบบยืดตัวที่ล้ำสมัยอย่างมาก (28, 29)
ทรานซิสเตอร์มีความสำคัญในการใช้งานแบบยืดหยุ่นได้เนื่องจากสามารถอ่านค่าเซ็นเซอร์และวิเคราะห์สัญญาณที่ซับซ้อนได้ (30, 31) ทรานซิสเตอร์บน PDMS ที่มีกราฟีนหลายชั้นเป็นแหล่งกำเนิด/อิเล็กโทรดระบายและวัสดุช่องสามารถรักษาฟังก์ชันทางไฟฟ้าได้สูงถึง 5% ความเครียด (32) ซึ่งต่ำกว่าค่าขั้นต่ำที่ต้องการอย่างมาก (~ 50%) สำหรับเซ็นเซอร์ตรวจสุขภาพที่สวมใส่ได้และผิวหนังอิเล็กทรอนิกส์ ( 33, 34) เมื่อเร็ว ๆ นี้ มีการสำรวจแนวทางกราฟีนคิริกามิ และทรานซิสเตอร์ที่มีรั้วกั้นด้วยอิเล็กโทรไลต์เหลวสามารถยืดได้มากถึง 240% (35) อย่างไรก็ตาม วิธีการนี้ต้องใช้กราฟีนแบบแขวนลอย ซึ่งจะทำให้กระบวนการผลิตมีความซับซ้อน
ที่นี่ เราบรรลุถึงอุปกรณ์กราฟีนที่ยืดหยุ่นได้สูงโดยการสลับกราฟีนสโครล (ยาว ~ 1 ถึง 20 μm, กว้าง ~ 0.1 ถึง 1 μm และสูง ~ 10 ถึง 100 nm) ระหว่างชั้นกราฟีน เราตั้งสมมติฐานว่าสโครลกราฟีนเหล่านี้สามารถให้เส้นทางที่เป็นสื่อกระแสไฟฟ้าในการเชื่อมรอยร้าวในแผ่นกราฟีนได้ ดังนั้นจึงรักษาค่าการนำไฟฟ้าสูงภายใต้ความเครียด ม้วนกราฟีนไม่ต้องการการสังเคราะห์หรือกระบวนการเพิ่มเติม สิ่งเหล่านี้เกิดขึ้นตามธรรมชาติในระหว่างขั้นตอนการถ่ายโอนแบบเปียก ด้วยการใช้อิเล็กโทรดแบบยืดได้แบบกราฟีน G/G (กราฟีน/กราฟีน) หลายชั้น (MGGs ) (แหล่งที่มา/ท่อระบายและเกท) และ CNT แบบเซมิคอนดักเตอร์ เราสามารถสาธิตทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่มีความโปร่งใสสูงและยืดหยุ่นได้สูง ซึ่งสามารถขยายได้ถึง 120 % ความเครียด (ขนานกับทิศทางการเคลื่อนที่ของประจุ) และคงไว้ 60 % ของเอาต์พุตกระแสไฟเดิม นี่คือทรานซิสเตอร์แบบคาร์บอนโปร่งใสที่ยืดหยุ่นได้มากที่สุดจนถึงขณะนี้ และให้กระแสไฟฟ้าเพียงพอในการขับเคลื่อน LED อนินทรีย์
เพื่อเปิดใช้งานอิเล็กโทรดกราฟีนแบบยืดได้ในพื้นที่ขนาดใหญ่ เราเลือกกราฟีนที่ปลูกด้วย CVD บนฟอยล์ Cu ฟอยล์ Cu ถูกแขวนไว้ตรงกลางหลอดควอตซ์ CVD เพื่อให้กราฟีนเติบโตทั้งสองด้าน ทำให้เกิดโครงสร้าง G/Cu/G ในการถ่ายโอนกราฟีน อันดับแรกเราหมุนเคลือบชั้นบางๆ ของโพลี (เมทิลเมทาคริเลต) (PMMA) เพื่อปกป้องกราฟีนด้านหนึ่ง ซึ่งเราตั้งชื่อว่ากราฟีนด้านบน (ในทางกลับกันสำหรับอีกด้านหนึ่งของกราฟีน) และต่อมา ฟิล์มทั้งหมด (PMMA/กราฟีนด้านบน/Cu/กราฟีนด้านล่าง) ถูกแช่ในสารละลาย (NH4)2S2O8 เพื่อกัดฟอยล์ Cu ออกไป กราฟีนด้านล่างที่ไม่มีการเคลือบ PMMA จะมีรอยแตกและข้อบกพร่องที่ทำให้เกิดการกัดทะลุผ่านอย่างหลีกเลี่ยงไม่ได้ (36, 37) ดังที่แสดงในรูปที่ 1A ภายใต้ผลกระทบของแรงตึงผิว โดเมนกราฟีนที่ปล่อยออกมาจะม้วนเป็นม้วนและติดเข้ากับฟิล์ม top-G/PMMA ที่เหลือ สามารถถ่ายโอนสกรอลล์ระดับบนสุด G/G ไปยังซับสเตรตใดๆ ได้ เช่น SiO2/Si, แก้ว หรือโพลีเมอร์แบบอ่อน การทำกระบวนการถ่ายโอนนี้ซ้ำหลายครั้งบนพื้นผิวเดียวกันจะทำให้ได้โครงสร้าง MGG
( A ) ภาพประกอบแผนผังของขั้นตอนการผลิตสำหรับ MGGs เป็นอิเล็กโทรดที่ยืดได้ ในระหว่างการถ่ายโอนกราฟีน กราฟีนด้านหลังบนฟอยล์ Cu ถูกทำลายที่ขอบเขตและข้อบกพร่อง ม้วนเป็นรูปทรงตามต้องการ และติดแน่นบนฟิล์มด้านบน ก่อตัวเป็นนาโนสม้วน การ์ตูนเรื่องที่ 4 แสดงให้เห็นโครงสร้าง MGG ที่ซ้อนกัน ( B และ C ) การแสดงลักษณะ TEM ความละเอียดสูงของ MGG แบบชั้นเดียว โดยมุ่งเน้นไปที่กราฟีนแบบชั้นเดียว (B) และภูมิภาคสโครล (C) ตามลำดับ สิ่งที่ใส่เข้าไปของ (B) เป็นภาพที่มีกำลังขยายต่ำซึ่งแสดงสัณฐานวิทยาโดยรวมของ MGG ที่มีชั้นเดียวบนตาราง TEM ส่วนแทรกของ (C) คือโปรไฟล์ความเข้มที่ถ่ายตามกล่องสี่เหลี่ยมที่ระบุในภาพ โดยที่ระยะห่างระหว่างระนาบอะตอมคือ 0.34 และ 0.41 นาโนเมตร (D ) สเปกตรัม EEL ขอบ K คาร์บอนที่มีพีคกราไฟต์เฉพาะ π* และ σ* มีป้ายกำกับ (E) ภาพ AFM แบบตัดขวางของการเลื่อน G/G แบบชั้นเดียวที่มีโปรไฟล์ความสูงตามเส้นประสีเหลือง (F ถึง I) กล้องจุลทรรศน์แบบใช้แสงและภาพ AFM ของ trilayer G ที่ไม่มี (F และ H) และมีสโครล (G และ I) บนพื้นผิว SiO2 / Si หนา 300 นาโนเมตรตามลำดับ มีป้ายกำกับการเลื่อนและรอยย่นที่เป็นตัวแทนเพื่อเน้นความแตกต่าง
เพื่อตรวจสอบว่าสกรอลล์เป็นแบบม้วนกราฟีนโดยธรรมชาติ เราได้ทำการศึกษากล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่องผ่านความละเอียดสูง (TEM) และการศึกษาสเปกโทรสโกปีการสูญเสียพลังงานของอิเล็กตรอน (EEL) บนโครงสร้างสกรอลล์ top-G/G แบบชั้นเดียว รูปที่ 1B แสดงโครงสร้างหกเหลี่ยมของกราฟีนชั้นเดียว และสิ่งที่ใส่เข้าไปคือสัณฐานวิทยาโดยรวมของฟิล์มที่ปกคลุมอยู่บนรูคาร์บอนเดี่ยวของตาราง TEM กราฟีนแบบชั้นเดียวครอบคลุมพื้นที่ส่วนใหญ่ของกริด และเกล็ดกราฟีนบางส่วนเมื่อมีวงแหวนหกเหลี่ยมหลายกองปรากฏขึ้น (รูปที่ 1B) ด้วยการซูมเข้าไปในแต่ละสโครล (รูปที่ 1C) เราสังเกตเห็นขอบกราฟีนขัดแตะจำนวนมาก โดยมีระยะห่างของขัดแตะในช่วง 0.34 ถึง 0.41 นาโนเมตร การวัดเหล่านี้ชี้ให้เห็นว่าสะเก็ดถูกม้วนแบบสุ่มและไม่ใช่กราไฟท์ที่สมบูรณ์แบบ ซึ่งมีระยะห่างของโครงตาข่าย 0.34 นาโนเมตรในการซ้อนชั้น “ABAB” รูปที่ 1D แสดงสเปกตรัม EEL ของขอบ K คาร์บอน โดยที่จุดสูงสุดที่ 285 eV มาจากวงโคจร π* และอีกค่าหนึ่งประมาณ 290 eV เกิดจากการเปลี่ยนผ่านของวงโคจร σ* จะเห็นได้ว่าพันธะ sp2 มีอิทธิพลเหนือโครงสร้างนี้ โดยตรวจสอบว่าสกรอลล์นั้นมีกราไฟท์สูง
ภาพกล้องจุลทรรศน์แบบใช้แสงและกล้องจุลทรรศน์แรงอะตอม (AFM) ให้ข้อมูลเชิงลึกเกี่ยวกับการกระจายตัวของกราฟีนนาโนสม้วนใน MGG (รูปที่ 1, E ถึง G และรูปที่ S1 และ S2) ม้วนหนังสือจะถูกกระจายแบบสุ่มบนพื้นผิว และความหนาแน่นในระนาบของพวกมันจะเพิ่มขึ้นตามสัดส่วนของจำนวนชั้นที่ซ้อนกัน ม้วนกระดาษจำนวนมากพันกันเป็นปมและมีความสูงไม่สม่ำเสมอในช่วง 10 ถึง 100 นาโนเมตร โดยมีความยาว 1 ถึง 20 μm และกว้าง 0.1 ถึง 1 μm ขึ้นอยู่กับขนาดของเกล็ดกราฟีนเริ่มต้น ดังที่แสดงในรูปที่ 1 (H และ I) ม้วนกระดาษมีขนาดใหญ่กว่ารอยยับอย่างมาก ทำให้เกิดส่วนต่อประสานระหว่างชั้นกราฟีนที่หยาบกว่ามาก
ในการวัดคุณสมบัติทางไฟฟ้า เราได้สร้างฟิล์มกราฟีนที่มีลวดลายโดยมีหรือไม่มีโครงสร้างแบบเลื่อน และชั้นซ้อนกันเป็นแถบกว้าง 300 μm และยาว 2,000 μm โดยใช้การพิมพ์หินด้วยแสง ความต้านทานของโพรบสองตัวตามฟังก์ชันของความเครียดถูกวัดภายใต้สภาวะแวดล้อม การมีอยู่ของสโครลทำให้ความต้านทานของกราฟีนชั้นเดียวลดลง 80% โดยมีการส่งผ่านลดลงเพียง 2.2% (รูปที่ S4) สิ่งนี้เป็นการยืนยันว่า nanoscrolls ซึ่งมีความหนาแน่นกระแสสูงถึง 5 × 107 A/cm2 (38, 39 ) มีส่วนช่วยทางไฟฟ้าเชิงบวกอย่างมากให้กับ MGG ในบรรดากราฟีนธรรมดาแบบโมโน ไบ และแบบไตรเลเยอร์และ MGG ทั้งหมดนั้น MGG แบบไตรเลเยอร์มีความนำไฟฟ้าได้ดีที่สุดโดยมีความโปร่งใสเกือบ 90% เพื่อเปรียบเทียบกับแหล่งอื่นๆ ของกราฟีนที่รายงานในวรรณกรรม เรายังวัดความต้านทานของแผ่นโพรบสี่โพรบ (รูปที่ S5) และระบุว่าเป็นฟังก์ชันการส่งผ่านที่ 550 นาโนเมตร (รูปที่ S6) ในรูปที่ 2A MGG แสดงค่าการนำไฟฟ้าและความโปร่งใสที่เทียบเคียงหรือสูงกว่าได้ดีกว่ากราฟีนธรรมดาหลายชั้นที่ซ้อนกันเทียมและกราฟีนออกไซด์ (RGO) แบบรีดิวซ์ (6, 8, 18) โปรดทราบว่าความต้านทานของแผ่นของกราฟีนธรรมดาหลายชั้นที่ซ้อนกันเทียมจากวรรณกรรมนั้นสูงกว่าความต้านทานของ MGG ของเราเล็กน้อย อาจเป็นเพราะสภาวะการเติบโตและวิธีการถ่ายโอนที่ไม่เหมาะสม
( A ) ความต้านทานของแผ่นสี่โพรบเทียบกับการส่งผ่านที่ 550 นาโนเมตรสำหรับกราฟีนหลายประเภท โดยที่สี่เหลี่ยมสีดำแสดงถึง MGG แบบโมโน - ไบ - และไตรเลเยอร์ วงกลมสีแดงและสามเหลี่ยมสีน้ำเงินสอดคล้องกับกราฟีนธรรมดาหลายชั้นที่ปลูกบน Cu และ Ni จากการศึกษาของ Li และคณะ (6) และคิม และคณะ (8) ตามลำดับ และต่อมาถูกถ่ายโอนไปยัง SiO2/Si หรือควอตซ์ และสามเหลี่ยมสีเขียวเป็นค่าของ RGO ในองศารีดิวซ์ที่แตกต่างจากการศึกษาของ Bonaccorso และคณะ (18) (B และ C) การเปลี่ยนแปลงความต้านทานที่เป็นมาตรฐานของ MGG แบบโมโน ไบ และไตรเลเยอร์ และ G เป็นฟังก์ชันของความเครียดตั้งฉาก (B) และขนาน (C) กับทิศทางของการไหลของกระแส (D) การเปลี่ยนแปลงความต้านทานปกติของชั้น Bilayer G (สีแดง) และ MGG (สีดำ) ภายใต้ความเครียดแบบไซคลิกโหลดความเครียดตั้งฉากได้สูงถึง 50% (E) การเปลี่ยนแปลงความต้านทานปกติของไตรเลเยอร์ G (สีแดง) และ MGG (สีดำ) ภายใต้ความเครียดแบบไซคลิกโหลดความเครียดแบบขนานได้ถึง 90% ( F ) การเปลี่ยนแปลงความจุที่ทำให้เป็นมาตรฐานของ mono-, bi- และ trilayer G และ bi- และ trilayer MGGs เป็นฟังก์ชันของความเครียด สิ่งที่ใส่เข้าไปคือโครงสร้างตัวเก็บประจุ โดยที่ซับสเตรตโพลีเมอร์คือ SEBS และชั้นไดอิเล็กตริกโพลีเมอร์คือ SEBS หนา 2 ไมโครเมตร
เพื่อประเมินประสิทธิภาพที่ขึ้นกับความเครียดของ MGG เราได้ถ่ายโอนกราฟีนไปยังซับสเตรตเทอร์โมพลาสติก อีลาสโตเมอร์ สไตรีน-เอทิลีน-บิวทาไดอีน-สไตรีน (SEBS) (กว้าง ~ 2 ซม. และยาว ~ 5 ซม.) และวัดค่าการนำไฟฟ้าเมื่อพื้นผิวถูกยืดออก (ดูวัสดุและวิธีการ) ทั้งตั้งฉากและขนานกับทิศทางการไหลของกระแส (รูปที่ 2, B และ C) พฤติกรรมทางไฟฟ้าที่ขึ้นกับความเครียดได้รับการปรับปรุงด้วยการรวมตัวของนาโนสม้วนและจำนวนชั้นกราฟีนที่เพิ่มขึ้น ตัวอย่างเช่น เมื่อความเครียดตั้งฉากกับการไหลของกระแส สำหรับกราฟีนแบบชั้นเดียว การเพิ่มสโครลจะเพิ่มความเครียดที่ไฟฟ้าขาดจาก 5 เป็น 70% ความทนทานต่อความเครียดของกราฟีนแบบสามชั้นยังได้รับการปรับปรุงอย่างมีนัยสำคัญเมื่อเทียบกับกราฟีนแบบชั้นเดียว ด้วยนาโนสม้วน ที่ความเครียดตั้งฉาก 100% ความต้านทานของโครงสร้าง MGG แบบไตรเลเยอร์จะเพิ่มขึ้นเพียง 50% เมื่อเปรียบเทียบกับ 300% สำหรับกราฟีนแบบไตรเลเยอร์ที่ไม่มีสโครล ตรวจสอบการเปลี่ยนแปลงความต้านทานภายใต้ภาระความเครียดแบบไซคลิก สำหรับการเปรียบเทียบ (รูปที่ 2D) ความต้านทานของฟิล์มกราฟีนสองชั้นธรรมดาเพิ่มขึ้นประมาณ 7.5 เท่าหลังจาก ~700 รอบที่ความเครียดตั้งฉาก 50% และเพิ่มขึ้นเรื่อยๆ ตามความเครียดในแต่ละรอบ ในทางกลับกัน ความต้านทานของ MGG แบบสองชั้นเพิ่มขึ้นเพียงประมาณ 2.5 เท่าหลังจาก ~700 รอบ การใช้ความเครียดมากถึง 90% ในทิศทางขนาน ความต้านทานของกราฟีนแบบไตรเลเยอร์เพิ่มขึ้น ~100 เท่าหลังจาก 1,000 รอบ ในขณะที่ความต้านทานของ MGG แบบไตรเลเยอร์นั้นมีเพียง ~8 เท่า (รูปที่ 2E) ผลการปั่นจักรยานจะแสดงในรูป S7. ความต้านทานที่เพิ่มขึ้นค่อนข้างเร็วกว่าตามทิศทางความเครียดแบบขนานนั้นเป็นเพราะการวางแนวของรอยแตกตั้งฉากกับทิศทางของการไหลของกระแส ค่าเบี่ยงเบนของความต้านทานระหว่างความเครียดในการบรรทุกและการขนถ่ายเกิดจากการคืนสภาพแบบยืดหยุ่นหนืดของซับสเตรตอีลาสโตเมอร์ SEBS ความต้านทานที่มั่นคงมากขึ้นของแถบ MGG ในระหว่างการปั่นจักรยานนั้นเกิดจากการมีแถบเลื่อนขนาดใหญ่ที่สามารถเชื่อมส่วนที่แตกร้าวของกราฟีนได้ (ตามที่ AFM สังเกต) ซึ่งช่วยรักษาเส้นทางที่ซึมผ่านได้ ปรากฏการณ์ของการรักษาสภาพการนำไฟฟ้าโดยวิถีการซึมผ่านนี้มีการรายงานมาก่อนแล้วสำหรับโลหะที่แตกร้าวหรือฟิล์มเซมิคอนดักเตอร์บนพื้นผิวอีลาสโตเมอร์ (40, 41)
ในการประเมินฟิล์มที่ใช้กราฟีนเหล่านี้เป็นอิเล็กโทรดเกทในอุปกรณ์ที่ยืดได้เราได้ครอบคลุมชั้นกราฟีนด้วยชั้นอิเล็กทริก SEBS (หนา 2 μm) และตรวจสอบการเปลี่ยนแปลงความจุอิเล็กทริกเป็นฟังก์ชันของความเครียด (ดูรูปที่ 2F และวัสดุเสริมสำหรับ รายละเอียด). เราสังเกตว่าความจุของอิเล็กโทรดกราฟีนแบบโมโนเลเยอร์ธรรมดาและแบบไบเลเยอร์ลดลงอย่างรวดเร็วเนื่องจากการสูญเสียค่าการนำไฟฟ้าของกราฟีนในระนาบ ในทางตรงกันข้าม ความจุที่มีรั้วรอบขอบชิดโดย MGG เช่นเดียวกับกราฟีนแบบไตรเลเยอร์ธรรมดาแสดงให้เห็นการเพิ่มขึ้นของความจุด้วยความเครียด ซึ่งคาดว่าจะเกิดขึ้นเนื่องจากความหนาของอิเล็กทริกลดลงด้วยความเครียด ความจุที่เพิ่มขึ้นที่คาดหวังนั้นเข้ากันได้ดีมากกับโครงสร้าง MGG (รูปที่ S8) สิ่งนี้บ่งชี้ว่า MGG เหมาะเป็นอิเล็กโทรดเกทสำหรับทรานซิสเตอร์แบบยืดได้
เพื่อตรวจสอบเพิ่มเติมบทบาทของสโครลกราฟีน 1D ต่อความทนทานต่อความเครียดของการนำไฟฟ้าและควบคุมการแยกระหว่างชั้นกราฟีนได้ดีขึ้น เราใช้ CNT ที่เคลือบด้วยสเปรย์เพื่อแทนที่สโครลกราฟีน (ดูวัสดุเสริม) เพื่อเลียนแบบโครงสร้าง MGG เราได้ฝาก CNT ไว้สามความหนาแน่น (นั่นคือ CNT1
(A ถึง C) ภาพ AFM ที่มีความหนาแน่นต่างกันสามแบบของ CNT (CNT1
เพื่อทำความเข้าใจความสามารถของพวกเขาในฐานะอิเล็กโทรดสำหรับอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดได้ เราได้ตรวจสอบสัณฐานวิทยาของ MGG และ G-CNT-G ภายใต้ความเครียดอย่างเป็นระบบ กล้องจุลทรรศน์แบบใช้แสงและกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่องกราด (SEM) ไม่ใช่วิธีการจำแนกลักษณะที่มีประสิทธิผล เนื่องจากทั้งสองวิธีขาดคอนทราสต์ของสี และ SEM อาจมีความผิดปกติของภาพในระหว่างการสแกนอิเล็กตรอน เมื่อกราฟีนอยู่บนพื้นผิวโพลีเมอร์ (รูปที่ S9 และ S10) ในการสังเกตพื้นผิวกราฟีน ในแหล่งกำเนิด ภายใต้ความเครียด เราได้รวบรวมการวัด AFM บน MGGs แบบสามชั้นและกราฟีนธรรมดาหลังจากถ่ายโอนลงบนพื้นผิว SEBS ที่บางมาก (หนา ~ 0.1 มม. ) เนื่องจากข้อบกพร่องที่แท้จริงในกราฟีน CVD และความเสียหายภายนอกในระหว่างกระบวนการถ่ายโอน รอยแตกจึงถูกสร้างขึ้นอย่างหลีกเลี่ยงไม่ได้บนกราฟีนที่ตึง และด้วยความเครียดที่เพิ่มขึ้น รอยแตกจึงมีความหนาแน่นมากขึ้น (รูปที่ 4, A ถึง D) ขึ้นอยู่กับโครงสร้างการซ้อนของอิเล็กโทรดที่มีคาร์บอน รอยแตกจะแสดงสัณฐานที่แตกต่างกัน (รูปที่ S11) (27) ความหนาแน่นของพื้นที่รอยแตกร้าว (หมายถึงพื้นที่รอยแตก/พื้นที่วิเคราะห์) ของกราฟีนหลายชั้นน้อยกว่ากราฟีนชั้นเดียวหลังความเครียด ซึ่งสอดคล้องกับการเพิ่มขึ้นของการนำไฟฟ้าสำหรับ MGG ในทางกลับกัน ม้วนหนังสือมักถูกสังเกตเห็นเพื่อเชื่อมรอยร้าว ทำให้เกิดเส้นทางสื่อกระแสไฟฟ้าเพิ่มเติมในภาพยนตร์ที่ตึงเครียด ตัวอย่างเช่น ตามที่ระบุไว้ในรูปภาพของรูปที่ 4B แถบเลื่อนแบบกว้างข้ามผ่านรอยแตกใน MGG แบบไตรเลเยอร์ แต่ไม่พบการเลื่อนในกราฟีนธรรมดา (รูปที่ 4, E ถึง H) ในทำนองเดียวกัน CNT ยังเชื่อมรอยร้าวในกราฟีนด้วย (รูปที่ S11) ความหนาแน่นของพื้นที่รอยแตก ความหนาแน่นของพื้นที่เลื่อน และความหยาบของฟิล์มสรุปไว้ในรูปที่ 4K
(A ถึง H) ภาพ AFM ในแหล่งกำเนิดของแถบเลื่อน G/G แบบไตรเลเยอร์ (A ถึง D) และโครงสร้าง G แบบไตรเลเยอร์ (E ถึง H) บนอีลาสโตเมอร์ SEBS ที่บางมาก (หนา ~ 0.1 มม.) ที่ 0, 20, 60 และ 100 % ความเครียด. รอยแตกและม้วนกระดาษที่เป็นตัวแทนจะมีลูกศรชี้อยู่ ภาพ AFM ทั้งหมดอยู่ในพื้นที่ 15 μm × 15 μm โดยใช้แถบระดับสีเดียวกันกับป้ายกำกับ (I) เรขาคณิตการจำลองของอิเล็กโทรดกราฟีนชั้นเดียวที่มีลวดลายบนพื้นผิว SEBS (J) แผนที่รูปร่างจำลองของความเครียดลอการิทึมหลักสูงสุดในกราฟีนแบบชั้นเดียวและสารตั้งต้น SEBS ที่ความเครียดภายนอก 20% (K) การเปรียบเทียบความหนาแน่นของพื้นที่รอยแตกร้าว (คอลัมน์สีแดง) ความหนาแน่นของพื้นที่เลื่อน (คอลัมน์สีเหลือง) และความขรุขระของพื้นผิว (คอลัมน์สีน้ำเงิน) สำหรับโครงสร้างกราฟีนที่แตกต่างกัน
เมื่อฟิล์ม MGG ถูกยืดออก มีกลไกเพิ่มเติมที่สำคัญที่สกรอลล์สามารถเชื่อมบริเวณที่แตกร้าวของกราฟีน เพื่อรักษาเครือข่ายที่ซึมผ่านได้ แถบกราฟีนมีแนวโน้มที่ดีเนื่องจากสามารถมีความยาวได้หลายสิบไมโครเมตร ดังนั้นจึงสามารถเชื่อมรอยร้าวที่โดยทั่วไปมีขนาดไม่เกินไมโครเมตรได้ นอกจากนี้ เนื่องจากม้วนกระดาษประกอบด้วยกราฟีนหลายชั้น จึงคาดว่าจะมีความต้านทานต่ำ ในการเปรียบเทียบ เครือข่าย CNT ที่ค่อนข้างหนาแน่น (การส่งผ่านข้อมูลต่ำกว่า) จำเป็นต้องมีความสามารถในการเชื่อมต่อที่เป็นสื่อกระแสไฟฟ้าที่เทียบเคียงได้ เนื่องจาก CNT มีขนาดเล็กกว่า (โดยทั่วไปจะมีความยาวไม่กี่ไมโครเมตร) และเป็นสื่อกระแสไฟฟ้าน้อยกว่าสกรอลล์ ในทางกลับกัน ดังแสดงในรูป S12 ในขณะที่กราฟีนแตกระหว่างการยืดเพื่อรองรับความเครียด แถบเลื่อนจะไม่แตก ซึ่งบ่งชี้ว่าส่วนหลังอาจเลื่อนไปบนกราฟีนที่อยู่ด้านล่าง สาเหตุที่ไม่แตกร้าวอาจเนื่องมาจากโครงสร้างแบบม้วนขึ้น ซึ่งประกอบด้วยกราฟีนหลายชั้น (ยาว ~ 1 ถึง 2 0 μm กว้าง ~ 0.1 ถึง 1 μm และสูง ~ 10 ถึง 100 nm) ซึ่งมี โมดูลัสที่มีประสิทธิภาพสูงกว่ากราฟีนชั้นเดียว ตามที่รายงานโดย Green และ Hersam (42) เครือข่าย CNT แบบโลหะ (เส้นผ่านศูนย์กลางท่อ 1.0 nm) สามารถบรรลุความต้านทานของแผ่นต่ำ <100 โอห์ม/ตร.ม. แม้จะมีความต้านทานทางแยกขนาดใหญ่ระหว่าง CNT ก็ตาม เมื่อพิจารณาว่าม้วนกราฟีนของเรามีความกว้าง 0.1 ถึง 1 μm และม้วน G/G มีพื้นที่สัมผัสที่ใหญ่กว่า CNT มาก ความต้านทานการสัมผัสและพื้นที่สัมผัสระหว่างม้วนกราฟีนและกราฟีนจึงไม่ควรจำกัดปัจจัยในการรักษาสภาพการนำไฟฟ้าที่สูง
กราฟีนมีโมดูลัสสูงกว่าซับสเตรต SEBS มาก แม้ว่าความหนาที่มีประสิทธิภาพของอิเล็กโทรดกราฟีนจะต่ำกว่าของซับสเตรตมาก แต่ความแข็งของกราฟีนคูณด้วยความหนานั้นเทียบได้กับความหนาของซับสเตรต (43, 44) ส่งผลให้มีเอฟเฟกต์เกาะแข็งปานกลาง เราจำลองความผิดปกติของกราฟีนหนา 1 นาโนเมตรบนพื้นผิว SEBS (ดูวัสดุเสริมสำหรับรายละเอียด) ตามผลการจำลอง เมื่อความเครียด 20% ถูกนำไปใช้กับซับสเตรต SEBS ภายนอก ความเครียดเฉลี่ยในกราฟีนจะอยู่ที่ ~6.6% (รูปที่ 4J และรูปที่ S13D) ซึ่งสอดคล้องกับการสังเกตการทดลอง (ดูรูปที่ S13) . เราเปรียบเทียบความเครียดในบริเวณกราฟีนที่มีลวดลายและสารตั้งต้นโดยใช้กล้องจุลทรรศน์แบบใช้แสง และพบว่าความเครียดในบริเวณสารตั้งต้นนั้นมีความเครียดอย่างน้อยสองเท่าในบริเวณกราฟีน สิ่งนี้บ่งชี้ว่าความเครียดที่ใช้กับรูปแบบอิเล็กโทรดกราฟีนอาจถูกจำกัดอย่างมีนัยสำคัญ ทำให้เกิดเกาะแข็งของกราฟีนที่ด้านบนของ SEBS (26, 43, 44)
ดังนั้นความสามารถของอิเล็กโทรด MGG ในการรักษาค่าการนำไฟฟ้าสูงภายใต้ความเครียดสูงจึงน่าจะเกิดขึ้นได้จากกลไกหลักสองประการ: (i) สกรอลล์สามารถเชื่อมบริเวณที่ขาดการเชื่อมต่อเพื่อรักษาเส้นทางการซึมผ่านของสื่อกระแสไฟฟ้า และ (ii) แผ่นกราฟีนหลายชั้น/อีลาสโตเมอร์อาจเลื่อนได้ ซึ่งกันและกัน ส่งผลให้ความเครียดบนอิเล็กโทรดกราฟีนลดลง สำหรับกราฟีนที่ถูกถ่ายโอนหลายชั้นบนอีลาสโตเมอร์ ชั้นต่างๆ จะไม่ยึดติดกันอย่างแน่นหนา ซึ่งอาจเลื่อนไปตามความเครียด (27) แถบเลื่อนยังเพิ่มความหยาบของชั้นกราฟีน ซึ่งอาจช่วยเพิ่มการแยกระหว่างชั้นกราฟีน และทำให้สามารถเลื่อนชั้นกราฟีนได้
อุปกรณ์ที่เป็นคาร์บอนทั้งหมดได้รับการติดตามอย่างกระตือรือร้นเนื่องจากมีต้นทุนต่ำและมีปริมาณงานสูง ในกรณีของเรา ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดถูกประดิษฐ์ขึ้นโดยใช้เกทกราฟีนด้านล่าง แหล่งกำเนิดกราฟีนด้านบน/หน้าสัมผัสเดรน สารกึ่งตัวนำ CNT ที่เรียงลำดับ และ SEBS เป็นอิเล็กทริก (รูปที่ 5A) ดังที่แสดงในรูปที่ 5B อุปกรณ์คาร์บอนทั้งหมดที่มี CNT เป็นแหล่งที่มา/ท่อระบายน้ำและเกต (อุปกรณ์ด้านล่าง) มีความทึบมากกว่าอุปกรณ์ที่มีอิเล็กโทรดกราฟีน (อุปกรณ์ด้านบน) เนื่องจากเครือข่าย CNT ต้องการความหนาที่มากขึ้นและส่งผลให้การส่งผ่านแสงลดลงเพื่อให้ได้ความต้านทานของแผ่นคล้ายกับกราฟีน (รูปที่ S4) รูปที่ 5 (C และ D) แสดงกราฟการถ่ายโอนและเอาต์พุตก่อนความเครียดสำหรับทรานซิสเตอร์ที่ทำด้วยขั้วไฟฟ้า MGG แบบสองชั้น ความกว้างและความยาวของช่องสัญญาณของทรานซิสเตอร์ที่ไม่มีความเครียดคือ 800 และ 100 μm ตามลำดับ อัตราส่วนการเปิด/ปิดที่วัดได้มีค่ามากกว่า 103 โดยมีกระแสเปิดและปิดที่ระดับ 10−5 และ 10−8 A ตามลำดับ เส้นโค้งเอาท์พุตแสดงระบบการอิ่มตัวเชิงเส้นและแบบ Sa ในอุดมคติ โดยอาศัยแรงดันเกตและแรงดันเกตที่ชัดเจน ซึ่งบ่งชี้ถึงการสัมผัสที่เหมาะสมที่สุดระหว่าง CNT และอิเล็กโทรดกราฟีน (45) ความต้านทานการสัมผัสกับอิเล็กโทรดกราฟีนพบว่าต่ำกว่าความต้านทานการสัมผัสกับฟิล์ม Au ที่ระเหย (ดูรูปที่ S14) การเคลื่อนที่ของความอิ่มตัวของทรานซิสเตอร์ที่ยืดได้คือประมาณ 5.6 cm2/Vs ซึ่งคล้ายกับของทรานซิสเตอร์ CNT ที่เรียงลำดับโพลีเมอร์ตัวเดียวกันบนพื้นผิว Si ที่แข็ง โดยมี SiO2 300 นาโนเมตรเป็นชั้นอิเล็กทริก การปรับปรุงความคล่องตัวเพิ่มเติมเป็นไปได้ด้วยความหนาแน่นของท่อที่เหมาะสมที่สุดและท่อประเภทอื่น ๆ (46)
( A ) โครงร่างของทรานซิสเตอร์แบบยืดได้ที่ใช้กราฟีน SWNTs ท่อนาโนคาร์บอนผนังเดี่ยว (B) ภาพถ่ายของทรานซิสเตอร์แบบยืดได้ที่ทำจากอิเล็กโทรดกราฟีน (ด้านบน) และอิเล็กโทรด CNT (ด้านล่าง) ความโปร่งใสต่างกันอย่างเห็นได้ชัด ( C และ D) กราฟการถ่ายโอนและเอาต์พุตของทรานซิสเตอร์ที่ใช้กราฟีนบน SEBS ก่อนเกิดความเครียด (E และ F) ถ่ายโอนกราฟ กระแสเปิดและปิด อัตราส่วนการเปิด/ปิด และความคล่องตัวของทรานซิสเตอร์ที่ใช้กราฟีนในสายพันธุ์ที่ต่างกัน
เมื่ออุปกรณ์ที่เป็นคาร์บอนทั้งหมดโปร่งใสถูกยืดออกในทิศทางขนานกับทิศทางการเคลื่อนที่ของประจุ จะพบว่ามีการย่อยสลายน้อยที่สุดจนถึงความเครียด 120% ในระหว่างการยืดกล้ามเนื้อ ความคล่องตัวลดลงอย่างต่อเนื่องจาก 5.6 cm2/Vs ที่ความเครียด 0% เป็น 2.5 cm2/ Vs ที่ความเครียด 120% (รูปที่ 5F) นอกจากนี้เรายังเปรียบเทียบประสิทธิภาพของทรานซิสเตอร์สำหรับความยาวช่องสัญญาณต่างๆ (ดูตาราง S1) โดยเฉพาะอย่างยิ่ง ที่ความเครียดสูงถึง 105% ทรานซิสเตอร์ทั้งหมดเหล่านี้ยังคงมีอัตราส่วนการเปิด/ปิดที่สูง ( >103) และความคล่องตัว (>3 cm2/Vs) นอกจากนี้เรายังสรุปงานล่าสุดทั้งหมดเกี่ยวกับทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมด (ดูตาราง S2) (47–52) ด้วยการเพิ่มประสิทธิภาพการผลิตอุปกรณ์บนอีลาสโตเมอร์และการใช้ MGG เป็นหน้าสัมผัส ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดของเราจึงแสดงประสิทธิภาพที่ดีในแง่ของความคล่องตัวและฮิสเทรีซิส รวมทั้งยังมีความยืดหยุ่นสูงอีกด้วย
จากการประยุกต์ทรานซิสเตอร์ที่โปร่งใสและยืดได้เต็มที่ เราใช้ทรานซิสเตอร์นี้เพื่อควบคุมการสลับของ LED (รูปที่ 6A) ดังที่แสดงในรูปที่ 6B ไฟ LED สีเขียวสามารถมองเห็นได้ชัดเจนผ่านอุปกรณ์คาร์บอนทั้งหมดที่ยืดได้ซึ่งวางอยู่ด้านบนโดยตรง ในขณะที่ยืดออกถึง ~100% (รูปที่ 6, C และ D) ความเข้มของแสง LED จะไม่เปลี่ยนแปลง ซึ่งสอดคล้องกับประสิทธิภาพของทรานซิสเตอร์ที่อธิบายไว้ข้างต้น (ดูภาพ S1) นี่เป็นรายงานฉบับแรกของชุดควบคุมที่ยืดได้ซึ่งใช้อิเล็กโทรดกราฟีน ซึ่งแสดงให้เห็นถึงความเป็นไปได้ใหม่สำหรับอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดได้ด้วยกราฟีน
(A) วงจรของทรานซิสเตอร์เพื่อขับเคลื่อน LED GND กราวด์ (B) ภาพถ่ายของทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่ยืดได้และโปร่งใสที่ความเครียด 0% ติดตั้งอยู่เหนือ LED สีเขียว (C) ทรานซิสเตอร์โปร่งใสและยืดได้คาร์บอนทั้งหมดที่ใช้ในการเปลี่ยน LED ติดตั้งอยู่เหนือ LED ที่ 0% (ซ้าย) และความเครียด ~ 100% (ขวา) ลูกศรสีขาวชี้ไปที่เครื่องหมายสีเหลืองบนอุปกรณ์เพื่อแสดงการเปลี่ยนแปลงระยะทางที่กำลังยืดออก (D) มุมมองด้านข้างของทรานซิสเตอร์ที่ยืดออก โดยมี LED ดันเข้าไปในอีลาสโตเมอร์
โดยสรุป เราได้พัฒนาโครงสร้างกราฟีนนำไฟฟ้าที่โปร่งใสซึ่งรักษาสภาพการนำไฟฟ้าสูงภายใต้สายพันธุ์ขนาดใหญ่เป็นอิเล็กโทรดที่ยืดได้ ซึ่งเปิดใช้งานโดยกราฟีนนาโนสม้วนระหว่างชั้นกราฟีนที่ซ้อนกัน โครงสร้างอิเล็กโทรด MGG แบบสองชั้นและสามชั้นเหล่านี้บนอีลาสโตเมอร์สามารถรักษาค่าการนำไฟฟ้าความเครียด 0% ไว้ที่ 21 และ 65% ตามลำดับที่ความเครียดสูงถึง 100% เมื่อเทียบกับการสูญเสียการนำไฟฟ้าโดยสิ้นเชิงที่ความเครียด 5% สำหรับอิเล็กโทรดกราฟีนชั้นเดียวทั่วไป . เส้นทางนำไฟฟ้าเพิ่มเติมของสโครลกราฟีนตลอดจนปฏิสัมพันธ์ที่อ่อนแอระหว่างเลเยอร์ที่ถูกถ่ายโอนส่งผลให้ความเสถียรของการนำไฟฟ้าที่เหนือกว่าภายใต้ความเครียด นอกจากนี้เรายังใช้โครงสร้างกราฟีนนี้เพื่อสร้างทรานซิสเตอร์ที่ยืดได้คาร์บอนทั้งหมด จนถึงตอนนี้ นี่คือทรานซิสเตอร์ที่ใช้กราฟีนที่ยืดหยุ่นได้มากที่สุด โดยมีความโปร่งใสที่ดีที่สุดโดยไม่ต้องโก่งงอ แม้ว่าการศึกษาในปัจจุบันได้ดำเนินการเพื่อเปิดใช้งานกราฟีนสำหรับอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดได้ แต่เราเชื่อว่าแนวทางนี้สามารถขยายไปยังวัสดุ 2 มิติอื่น ๆ เพื่อเปิดใช้งานอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ 2 มิติที่ยืดได้
กราฟีน CVD พื้นที่ขนาดใหญ่ถูกปลูกบนฟอยล์ Cu แขวนลอย (99.999%; Alfa Aesar) ภายใต้ความดันคงที่ 0.5 mtorr โดยมี 50 – SCCM (ลูกบาศก์เซนติเมตรมาตรฐานต่อนาที) CH4 และ 20 – SCCM H2 เป็นสารตั้งต้นที่ 1, 000 ° C ฟอยล์ Cu ทั้งสองด้านถูกหุ้มด้วยกราฟีนชั้นเดียว ชั้นบางของ PMMA (2000 รอบต่อนาที; A4, Microchem) ถูกเคลือบแบบหมุนบนด้านหนึ่งของฟอยล์ Cu ทำให้เกิดโครงสร้างฟอยล์ PMMA/G/Cu/G ต่อมา ฟิล์มทั้งหมดถูกแช่ในสารละลายแอมโมเนียมเพอร์ซัลเฟต 0.1 โมลาร์ [(NH4)2S2O8] เป็นเวลาประมาณ 2 ชั่วโมงเพื่อกัดฟอยล์ Cu ออกไป ในระหว่างกระบวนการนี้ กราฟีนด้านหลังที่ไม่มีการป้องกันจะฉีกไปตามขอบเขตของเกรนก่อน จากนั้นจึงม้วนเป็นม้วนเนื่องจากแรงตึงผิว ม้วนกระดาษถูกติดไว้บนฟิล์มกราฟีนส่วนบนที่รองรับ PMMA ทำให้เกิดม้วนกระดาษ PMMA/G/G ต่อมาฟิล์มถูกล้างในน้ำปราศจากไอออนหลายครั้ง และวางบนพื้นผิวเป้าหมาย เช่น SiO2/Si หรือซับสเตรตพลาสติกที่แข็ง ทันทีที่ฟิล์มที่ติดอยู่แห้งบนพื้นผิว ตัวอย่างจะถูกแช่ตามลำดับในอะซิโตน, อะซิโตน 1:1/IPA (ไอโซโพรพิลแอลกอฮอล์) และ IPA เป็นเวลา 30 วินาทีในแต่ละตัวอย่างเพื่อกำจัด PMMA ภาพยนตร์ถูกให้ความร้อนที่ 100°C เป็นเวลา 15 นาที หรือเก็บไว้ในสุญญากาศข้ามคืนเพื่อเอาน้ำที่ติดอยู่ออกจนหมดก่อนที่จะถ่ายโอน G/G scroll อีกชั้นหนึ่งลงไป ขั้นตอนนี้คือเพื่อหลีกเลี่ยงการหลุดออกของฟิล์มกราฟีนจากซับสเตรต และให้แน่ใจว่า MGG ครอบคลุมทั้งหมดในระหว่างการปล่อยชั้นพาหะ PMMA
สัณฐานวิทยาของโครงสร้าง MGG ถูกสังเกตโดยใช้กล้องจุลทรรศน์แบบใช้แสง (Leica) และกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่องกราด (1 kV; FEI) กล้องจุลทรรศน์แรงอะตอม (นาโนสโคป III, เครื่องมือดิจิทัล) ทำงานในโหมดการแตะเพื่อสังเกตรายละเอียดของม้วน G ความโปร่งใสของฟิล์มได้รับการทดสอบโดยสเปกโตรมิเตอร์ที่มองเห็นได้ด้วยรังสีอัลตราไวโอเลต (Agilent Cary 6000i) สำหรับการทดสอบเมื่อความเครียดเป็นไปตามทิศทางตั้งฉากของการไหลของกระแส โฟโตลิโทกราฟีและพลาสมา O2 ถูกนำมาใช้เพื่อจัดรูปแบบโครงสร้างกราฟีนให้เป็นแถบ (กว้าง ~ 300 ไมโครเมตร และยาว ~ 2,000 ไมโครเมตร) และอิเล็กโทรด Au (50 นาโนเมตร) ถูกสะสมด้วยความร้อนโดยใช้ มาส์กเงาที่ปลายด้านยาวทั้งสองข้าง จากนั้น แถบกราฟีนจะถูกนำไปสัมผัสกับอีลาสโตเมอร์ SEBS (กว้าง ~ 2 ซม. และยาว ~ 5 ซม.) โดยมีแกนยาวของแถบขนานกับด้านสั้นของ SEBS ตามด้วย BOE (กัดกรดบัฟเฟอร์) (HF:H2O 1:6) การกัดกรดและยูเทคติก แกลเลียม อินเดียม (EGaIn) เป็นหน้าสัมผัสทางไฟฟ้า สำหรับการทดสอบความเครียดแบบขนาน โครงสร้างกราฟีนที่ไม่มีลวดลาย (~5 × 10 มม.) จะถูกถ่ายโอนไปยังซับสเตรต SEBS โดยมีแกนยาวขนานกับด้านยาวของซับสเตรต SEBS สำหรับทั้งสองกรณี G ทั้งหมด (ไม่มีแถบเลื่อน G)/SEBS ถูกยืดไปตามด้านยาวของอีลาสโตเมอร์ในอุปกรณ์แบบแมนนวล และในแหล่งกำเนิด เราได้วัดการเปลี่ยนแปลงความต้านทานภายใต้ความเครียดบนสถานีโพรบด้วยเครื่องวิเคราะห์เซมิคอนดักเตอร์ (Keithley 4200 -สคส)
ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่มีความยืดหยุ่นสูงและโปร่งใสบนพื้นผิวที่ยืดหยุ่นนั้นถูกสร้างขึ้นโดยขั้นตอนต่อไปนี้เพื่อหลีกเลี่ยงความเสียหายของตัวทำละลายอินทรีย์ของไดอิเล็กทริกและซับสเตรตของโพลีเมอร์ โครงสร้าง MGG ถูกถ่ายโอนไปยัง SEBS เป็นอิเล็กโทรดเกท เพื่อให้ได้ชั้นไดอิเล็กตริกโพลีเมอร์ฟิล์มบางที่สม่ำเสมอ (หนา 2 ไมโครเมตร) สารละลายโทลูอีน SEBS (80 มก./มล.) จึงถูกเคลือบแบบหมุนบนซับสเตรต SiO2/Si ที่ดัดแปลงด้วยออกตาเดซิลไตรคลอโรซิเลน (OTS) ที่ 1,000 รอบต่อนาทีเป็นเวลา 1 นาที ฟิล์มอิเล็กทริกบางสามารถถ่ายโอนจากพื้นผิว OTS ที่ไม่ชอบน้ำไปยังซับสเตรต SEBS ที่ปกคลุมด้วยกราฟีนตามที่เตรียมไว้ได้อย่างง่ายดาย ตัวเก็บประจุสามารถสร้างขึ้นได้โดยการวางอิเล็กโทรดด้านบนที่เป็นโลหะเหลว (EGaIn; Sigma-Aldrich) เพื่อกำหนดความจุเป็นฟังก์ชันของความเครียดโดยใช้มิเตอร์ LCR (ตัวเหนี่ยวนำ ความจุไฟฟ้า ความต้านทาน) (Agilent) อีกส่วนหนึ่งของทรานซิสเตอร์ประกอบด้วย CNT เซมิคอนดักเตอร์ที่เรียงลำดับโพลีเมอร์ ตามขั้นตอนที่รายงานไว้ก่อนหน้านี้ (53) อิเล็กโทรดแหล่งกำเนิด/ท่อระบายที่มีลวดลายถูกประดิษฐ์ขึ้นบนซับสเตรต SiO2/Si ที่แข็ง ต่อมา ทั้งสองส่วน ได้แก่ ไดอิเล็กทริก/G/SEBS และ CNTs/ลวดลาย G/SiO2/Si ถูกเคลือบเข้าด้วยกัน และแช่ใน BOE เพื่อกำจัดซับสเตรต SiO2/Si ที่แข็งออก ดังนั้น จึงได้ประดิษฐ์ทรานซิสเตอร์ที่โปร่งใสและยืดได้เต็มที่ การทดสอบทางไฟฟ้าภายใต้ความเครียดดำเนินการในการตั้งค่าการยืดแบบแมนนวลตามวิธีการข้างต้น
เนื้อหาเสริมสำหรับบทความนี้มีอยู่ที่ http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
มะเดื่อ. S1. ภาพด้วยกล้องจุลทรรศน์แบบใช้แสงของ MGG ชั้นเดียวบนพื้นผิว SiO2/Si ที่กำลังขยายต่างกัน
มะเดื่อ. S4. การเปรียบเทียบความต้านทานและการส่งผ่านของแผ่นโพรบสองโพรบที่ 550 นาโนเมตรของกราฟีนธรรมดาแบบโมโน ไบ และไตรเลเยอร์ (สี่เหลี่ยมสีดำ), MGG (วงกลมสีแดง) และ CNT (สามเหลี่ยมสีน้ำเงิน)
มะเดื่อ. S7. การเปลี่ยนแปลงความต้านทานที่ทำให้เป็นมาตรฐานของ MGG แบบโมโนและสองชั้น (สีดำ) และ G (สีแดง) ภายใต้ความเครียด ~1,000 ไซคลิก ซึ่งโหลดได้ถึงความเครียดแบบขนาน 40 และ 90% ตามลำดับ
มะเดื่อ. S10. ภาพ SEM ของ MGG แบบไตรเลเยอร์บนอีลาสโตเมอร์ SEBS หลังจากความเครียด แสดงแถบเลื่อนยาวเหนือรอยแตกหลายจุด
มะเดื่อ. ส12. ภาพ AFM ของ MGG แบบไตรเลเยอร์บนอีลาสโตเมอร์ SEBS ที่บางมากที่ความเครียด 20% แสดงให้เห็นว่ามีม้วนกระดาษตัดผ่านรอยแตกร้าว
ตาราง S1 การเคลื่อนที่ของทรานซิสเตอร์ท่อนาโนคาร์บอนสองชั้น MGG-ผนังเดี่ยวที่ความยาวช่องสัญญาณต่างกันก่อนและหลังความเครียด
นี่เป็นบทความแบบเปิดที่เผยแพร่ภายใต้เงื่อนไขของใบอนุญาต Creative Commons Attribution-NonCommercial ซึ่งอนุญาตให้ใช้ แจกจ่าย และทำซ้ำในสื่อใดๆ ก็ได้ ตราบใดที่ผลลัพธ์การใช้งานนั้นไม่แสวงหาผลประโยชน์ทางการค้าและต้องจัดให้มีงานต้นฉบับอย่างเหมาะสม อ้างถึง
หมายเหตุ: เราเพียงขอที่อยู่อีเมลของคุณเพื่อให้ผู้ที่คุณแนะนำเพจทราบว่าคุณต้องการให้พวกเขาเห็นและไม่ใช่อีเมลขยะ เราไม่ได้บันทึกที่อยู่อีเมลใด ๆ
คำถามนี้มีไว้เพื่อทดสอบว่าคุณเป็นผู้เยี่ยมชมที่เป็นมนุษย์หรือไม่ และเพื่อป้องกันการส่งสแปมอัตโนมัติ
โดย หนาน หลิว, อเล็กซ์ ชอร์ตอส, ติงเล่ย, ลิหัว จิน, แทโฮ รอย คิม, วอน-กิวแบ้, เฉินซิน จู้, ซีหง หวาง, ราฟาเอล แพฟต์เนอร์, ซีหยวน เฉิน, โรเบิร์ต ซินแคลร์, เจิ้นหนาน เปา
โดย หนาน หลิว, อเล็กซ์ ชอร์ตอส, ติงเล่ย, ลิหัว จิน, แทโฮ รอย คิม, วอน-กิวแบ้, เฉินซิน จู้, ซีหง หวาง, ราฟาเอล แพฟต์เนอร์, ซีหยวน เฉิน, โรเบิร์ต ซินแคลร์, เจิ้นหนาน เปา
© 2021 สมาคมอเมริกันเพื่อความก้าวหน้าทางวิทยาศาสตร์ สงวนลิขสิทธิ์. AAAS เป็นหุ้นส่วนของ HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef และ COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548