อิเล็กโทรดกราฟีนที่โปร่งใสเป็นพิเศษและยืดหยุ่นได้

วัสดุสองมิติ เช่น กราฟีน น่าดึงดูดใจทั้งสำหรับการใช้งานเซมิคอนดักเตอร์แบบเดิมและการใช้งานใหม่ในอุตสาหกรรมอิเล็กทรอนิกส์แบบยืดหยุ่น อย่างไรก็ตาม ความแข็งแรงในการดึงสูงของกราฟีนส่งผลให้เกิดการแตกหักที่ความเครียดต่ำ ทำให้การใช้ประโยชน์จากคุณสมบัติทางอิเล็กทรอนิกส์อันน่าทึ่งของกราฟีนในอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์แบบยืดหยุ่นเป็นเรื่องท้าทาย เพื่อให้ได้ประสิทธิภาพที่ยอดเยี่ยมตามความเครียดของตัวนำกราฟีนโปร่งใส เราจึงสร้างนาโนสโครลกราฟีนระหว่างชั้นกราฟีนที่ซ้อนกัน ซึ่งเรียกว่าสโครลกราฟีน/กราฟีนหลายชั้น (MGG) ภายใต้ความเครียด สโครลบางส่วนจะเชื่อมโยงโดเมนที่แตกเป็นชิ้นเล็กชิ้นน้อยของกราฟีนเพื่อรักษาเครือข่ายการซึมผ่าน ซึ่งช่วยให้มีการนำไฟฟ้าได้ดีที่ความเครียดสูง MGG แบบสามชั้นที่รองรับด้วยอีลาสโตเมอร์สามารถคงสภาพการนำไฟฟ้าเดิมได้ 65% ที่ความเครียด 100% ซึ่งตั้งฉากกับทิศทางการไหลของกระแสไฟฟ้า ในขณะที่ฟิล์มแบบสามชั้นของกราฟีนที่ไม่มีนาโนสโครลจะคงสภาพการนำไฟฟ้าเริ่มต้นได้เพียง 25% เท่านั้น ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่ยืดหยุ่นได้ซึ่งผลิตขึ้นโดยใช้ MGG เป็นอิเล็กโทรดแสดงการส่งผ่านที่มากกว่า 90% และคงไว้ 60% ของเอาต์พุตกระแสไฟฟ้าเดิมที่ความเครียด 120% (ขนานกับทิศทางการเคลื่อนย้ายประจุ) ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่ยืดหยุ่นได้สูงและโปร่งใสเหล่านี้สามารถทำให้อุปกรณ์ออปโตอิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดหยุ่นได้ซับซ้อนเกิดขึ้นได้
อิเล็กทรอนิกส์แบบยืดหยุ่นได้เป็นสาขาที่กำลังเติบโตซึ่งมีการประยุกต์ใช้ที่สำคัญในระบบชีวภาพขั้นสูง (1, 2) เช่นเดียวกับศักยภาพในการบูรณาการกับออปโตอิเล็กทรอนิกส์แบบยืดหยุ่นได้ (3, 4) เพื่อผลิตหุ่นยนต์อ่อนและจอแสดงผลที่ซับซ้อน กราฟีนแสดงคุณสมบัติที่เป็นที่ต้องการอย่างมากของความหนาของอะตอม ความโปร่งใสสูง และสภาพนำไฟฟ้าสูง แต่การนำไปใช้ในแอพพลิเคชั่นแบบยืดหยุ่นนั้นถูกจำกัดเนื่องจากมีแนวโน้มที่จะแตกร้าวเมื่อเกิดความเครียดเล็กน้อย การเอาชนะข้อจำกัดทางกลของกราฟีนอาจช่วยให้มีฟังก์ชันใหม่ๆ ในอุปกรณ์โปร่งใสแบบยืดหยุ่นได้
คุณสมบัติเฉพาะตัวของกราฟีนทำให้กราฟีนเป็นตัวเลือกที่แข็งแกร่งสำหรับอิเล็กโทรดตัวนำโปร่งใสรุ่นต่อไป (5, 6) เมื่อเปรียบเทียบกับตัวนำโปร่งใสที่ใช้กันทั่วไปที่สุดอย่างอินเดียมทินออกไซด์ [ITO; 100 โอห์ม/ตาราง (sq) ที่ความโปร่งใส 90%] กราฟีนแบบโมโนเลเยอร์ที่ปลูกโดยการสะสมไอเคมี (CVD) จะมีค่าความต้านทานแผ่น (125 โอห์ม/ตาราง) และความโปร่งใส (97.4%) ที่คล้ายคลึงกัน (5) นอกจากนี้ ฟิล์มกราฟีนยังมีความยืดหยุ่นเป็นพิเศษเมื่อเทียบกับ ITO (7) ตัวอย่างเช่น บนพื้นผิวพลาสติก การนำไฟฟ้าสามารถคงไว้ได้แม้จะมีรัศมีการโค้งงอเพียง 0.8 มม. (8) เพื่อเพิ่มประสิทธิภาพทางไฟฟ้าให้ดียิ่งขึ้นในฐานะตัวนำที่ยืดหยุ่นโปร่งใส ผลงานก่อนหน้านี้ได้พัฒนาวัสดุไฮบริดกราฟีนที่มีเส้นลวดนาโนเงินแบบมิติเดียว (1D) หรือคาร์บอนนาโนทิวบ์ (CNT) (9–11) นอกจากนี้ กราฟีนยังถูกใช้เป็นอิเล็กโทรดสำหรับสารกึ่งตัวนำโครงสร้างต่างมิติแบบผสม (เช่น ซิลิกอน 2 มิติจำนวนมาก, นาโนไวร์/นาโนทิวบ์ 1 มิติ และจุดควอนตัม 0 มิติ) (12), ทรานซิสเตอร์แบบยืดหยุ่น, เซลล์แสงอาทิตย์ และไดโอดเปล่งแสง (LED) (13–23)
แม้ว่ากราฟีนจะแสดงผลลัพธ์ที่น่าพอใจสำหรับอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์แบบยืดหยุ่น แต่การประยุกต์ใช้ในอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์แบบยืดหยุ่นนั้นถูกจำกัดด้วยคุณสมบัติเชิงกลของมัน (17, 24, 25) กราฟีนมีความแข็งในระนาบ 340 นิวตัน/เมตร และโมดูลัสของยังที่ 0.5 TPa (26) เครือข่ายคาร์บอน-คาร์บอนที่แข็งแกร่งนั้นไม่มีกลไกการกระจายพลังงานสำหรับความเครียดที่ใช้ และด้วยเหตุนี้จึงแตกได้ง่ายเมื่อมีความเครียดน้อยกว่า 5% ตัวอย่างเช่น กราฟีน CVD ที่ถ่ายโอนไปยังพื้นผิวยืดหยุ่นโพลีไดเมทิลซิโลเซน (PDMS) สามารถรักษาสภาพนำไฟฟ้าได้เมื่อมีความเครียดน้อยกว่า 6% (8) การคำนวณทางทฤษฎีแสดงให้เห็นว่าการยับและการโต้ตอบระหว่างชั้นต่างๆ ควรลดความแข็งลงอย่างมาก (26) จากการวางกราฟีนซ้อนกันเป็นหลายชั้น มีรายงานว่ากราฟีนสองชั้นหรือสามชั้นนี้สามารถยืดได้ถึง 30% ของความเครียด โดยแสดงการเปลี่ยนแปลงความต้านทานน้อยกว่ากราฟีนชั้นเดียว 13 เท่า (27) อย่างไรก็ตาม ความสามารถในการยืดหยุ่นนี้ยังคงด้อยกว่าตัวนำที่ยืดหยุ่นได้ที่ทันสมัยอย่างมาก (28, 29)
ทรานซิสเตอร์มีความสำคัญในแอพพลิเคชั่นที่ยืดหยุ่นได้เนื่องจากช่วยให้สามารถอ่านข้อมูลเซ็นเซอร์และวิเคราะห์สัญญาณที่ซับซ้อนได้ (30, 31) ทรานซิสเตอร์บน PDMS ที่มีกราฟีนหลายชั้นเป็นอิเล็กโทรดต้นทาง/ปลายทางและวัสดุช่องทางสามารถรักษาฟังก์ชันไฟฟ้าได้ถึง 5% ของความเครียด (32) ซึ่งต่ำกว่าค่าขั้นต่ำที่จำเป็น (~50%) อย่างมีนัยสำคัญสำหรับเซ็นเซอร์ตรวจสุขภาพแบบสวมใส่และผิวหนังอิเล็กทรอนิกส์ (33, 34) เมื่อไม่นานมานี้ มีการสำรวจวิธีการคิริงามิกราฟีน และทรานซิสเตอร์ที่ควบคุมด้วยอิเล็กโทรไลต์ของเหลวสามารถยืดออกได้มากถึง 240% (35) อย่างไรก็ตาม วิธีนี้ต้องใช้กราฟีนที่แขวนลอย ซึ่งทำให้กระบวนการผลิตมีความซับซ้อน
ที่นี่ เราสร้างอุปกรณ์กราฟีนที่ยืดหยุ่นได้สูงโดยการสอดแทรกสโครลกราฟีน (ยาว ~1 ถึง 20 ไมโครเมตร กว้าง ~0.1 ถึง 1 ไมโครเมตร และสูง ~10 ถึง 100 นาโนเมตร) ระหว่างชั้นกราฟีน เราตั้งสมมติฐานว่าสโครลกราฟีนเหล่านี้สามารถสร้างเส้นทางนำไฟฟ้าเพื่อเชื่อมรอยแตกร้าวในแผ่นกราฟีนได้ จึงรักษาสภาพนำไฟฟ้าสูงภายใต้ความเครียด สโครลกราฟีนไม่จำเป็นต้องสังเคราะห์หรือดำเนินการเพิ่มเติม แต่เกิดขึ้นตามธรรมชาติในระหว่างขั้นตอนการถ่ายโอนแบบเปียก ด้วยการใช้สโครล G/G (กราฟีน/กราฟีน) หลายชั้น (MGG) อิเล็กโทรดที่ยืดหยุ่นได้ของกราฟีน (ต้นทาง/ปลายทางและเกต) และ CNT แบบเซมิคอนดักเตอร์ เราสามารถสาธิตทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่โปร่งใสและยืดหยุ่นได้สูง ซึ่งสามารถยืดได้ถึง 120% ความเครียด (ขนานกับทิศทางการเคลื่อนย้ายประจุ) และรักษาเอาต์พุตกระแสไฟฟ้าเดิมไว้ได้ 60% นี่คือทรานซิสเตอร์แบบคาร์บอนโปร่งใสที่ยืดหยุ่นได้มากที่สุดเท่าที่มีมา และยังมีกระแสเพียงพอสำหรับการขับเคลื่อน LED อนินทรีย์
เพื่อให้สามารถผลิตอิเล็กโทรดกราฟีนที่ยืดหยุ่นได้ในพื้นที่ขนาดใหญ่ได้ เราเลือกใช้กราฟีนที่ปลูกด้วย CVD บนแผ่นทองแดง แผ่นทองแดงถูกแขวนไว้ตรงกลางของหลอดควอทซ์ CVD เพื่อให้กราฟีนเติบโตได้ทั้งสองด้าน โดยสร้างโครงสร้าง G/Cu/G ในการถ่ายโอนกราฟีน ก่อนอื่น เราจะเคลือบชั้นบางๆ ของโพลีเมทิลเมทาคริเลต (PMMA) เพื่อปกป้องด้านหนึ่งของกราฟีน ซึ่งเราเรียกว่ากราฟีนด้านบน (ในทางกลับกัน สำหรับด้านอื่นของกราฟีน) จากนั้นจึงแช่ฟิล์มทั้งหมด (PMMA/กราฟีนด้านบน/Cu/กราฟีนด้านล่าง) ในสารละลาย (NH4)2S2O8 เพื่อกัดแผ่นทองแดงออก กราฟีนด้านล่างที่ไม่มีการเคลือบ PMMA จะต้องมีรอยแตกร้าวและข้อบกพร่องอย่างหลีกเลี่ยงไม่ได้ ซึ่งทำให้สารกัดกร่อนสามารถทะลุผ่านได้ (36, 37) ตามที่แสดงในรูปที่ 1A ภายใต้ผลของแรงตึงผิว โดเมนกราฟีนที่ถูกปลดปล่อยจะม้วนเป็นม้วนๆ แล้วจึงติดเข้ากับฟิล์ม G/PMMA ด้านบนที่เหลือ ม้วน G/G ด้านบนสามารถถ่ายโอนไปยังพื้นผิวใดๆ เช่น SiO2/Si แก้ว หรือโพลีเมอร์อ่อน การทำซ้ำกระบวนการถ่ายโอนนี้หลายครั้งไปยังพื้นผิวเดียวกันจะให้โครงสร้าง MGG
(A) ภาพประกอบแผนผังของขั้นตอนการผลิต MGG เป็นอิเล็กโทรดที่ยืดหยุ่นได้ ในระหว่างการถ่ายโอนกราฟีน กราฟีนด้านหลังบนฟอยล์ Cu จะแตกที่ขอบและจุดบกพร่อง ม้วนเป็นรูปร่างต่างๆ และติดแน่นบนฟิล์มด้านบน ทำให้เกิดนาโนสโครล การ์ตูนที่สี่แสดงโครงสร้าง MGG ที่ซ้อนกัน (B และ C) การจำแนกลักษณะ TEM ความละเอียดสูงของ MGG โมโนเลเยอร์ โดยเน้นที่กราฟีนโมโนเลเยอร์ (B) และบริเวณสโครล (C) ตามลำดับ ภาพขยายเล็กของ (B) คือภาพขยายต่ำที่แสดงสัณฐานวิทยาโดยรวมของ MGG โมโนเลเยอร์บนกริด TEM ภาพขยายเล็กของ (C) คือโปรไฟล์ความเข้มที่ถ่ายตามกล่องสี่เหลี่ยมที่ระบุในภาพ โดยระยะห่างระหว่างระนาบอะตอมคือ 0.34 และ 0.41 นาโนเมตร (D ) สเปกตรัม EEL ขอบคาร์บอน K พร้อมค่าพีคกราไฟต์ π* และ σ* ที่เป็นลักษณะเฉพาะซึ่งติดป้ายกำกับไว้ (E) ภาพตัดขวางของ AFM ของโมโนเลเยอร์ G/G สโครลที่มีโปรไฟล์ความสูงตามเส้นประสีเหลือง (F ถึง I) กล้องจุลทรรศน์แบบออปติคอลและภาพ AFM ของไตรเลเยอร์ G ที่ไม่มี (F และ H) และมีสโครล (G และ I) บนพื้นผิว SiO2/Si ที่มีความหนา 300 นาโนเมตร ตามลำดับ สโครลและรอยย่นที่เป็นตัวแทนได้รับการติดฉลากเพื่อเน้นความแตกต่าง
เพื่อยืนยันว่าสโครลเป็นกราฟีนที่ม้วนขึ้นตามธรรมชาติ เราได้ทำการศึกษาด้วยกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่งผ่านความละเอียดสูง (TEM) และสเปกโตรสโคปีการสูญเสียพลังงานอิเล็กตรอน (EEL) บนโครงสร้างสโครล G/G ของโมโนเลเยอร์ รูปที่ 1B แสดงโครงสร้างหกเหลี่ยมของโมโนเลเยอร์กราฟีน และภาพแทรกเป็นลักษณะโดยรวมของฟิล์มที่ปิดอยู่บนรูคาร์บอนเดียวของกริด TEM โมโนเลเยอร์กราฟีนครอบคลุมส่วนใหญ่ของกริด และเกล็ดกราฟีนบางส่วนปรากฏขึ้นพร้อมกับกองวงแหวนหกเหลี่ยมหลายกอง (รูปที่ 1B) เมื่อซูมเข้าไปในสโครลแต่ละอัน (รูปที่ 1C) เราสังเกตเห็นขอบตาข่ายกราฟีนจำนวนมาก โดยระยะห่างของตาข่ายอยู่ในช่วง 0.34 ถึง 0.41 นาโนเมตร การวัดเหล่านี้บ่งชี้ว่าเกล็ดเหล่านี้ถูกม้วนขึ้นแบบสุ่มและไม่ใช่กราไฟต์ที่สมบูรณ์แบบ ซึ่งมีระยะห่างของตาข่าย 0.34 นาโนเมตรในการเรียงซ้อนชั้น "ABAB" รูปที่ 1D แสดงสเปกตรัม EEL ขอบคาร์บอน K โดยที่จุดสูงสุดที่ 285 eV มีต้นกำเนิดจากวงโคจร π* และจุดสูงสุดอีกจุดหนึ่งที่ประมาณ 290 eV เกิดจากการเปลี่ยนแปลงของวงโคจร σ* จะเห็นได้ว่าพันธะ sp2 มีอิทธิพลเหนือโครงสร้างนี้ ซึ่งยืนยันว่าสโครลเป็นกราไฟต์ในปริมาณมาก
ภาพจากกล้องจุลทรรศน์แบบออปติคอลและกล้องจุลทรรศน์แรงอะตอม (AFM) ช่วยให้เข้าใจถึงการกระจายตัวของนาโนสโครลกราฟีนใน MGG (รูปที่ 1, E ถึง G และรูปที่ S1 และ S2) สโครลกระจายอยู่ทั่วพื้นผิวโดยสุ่ม และความหนาแน่นในระนาบจะเพิ่มขึ้นตามสัดส่วนของจำนวนชั้นที่ซ้อนกัน สโครลจำนวนมากพันกันเป็นปมและมีความสูงไม่สม่ำเสมอในช่วง 10 ถึง 100 นาโนเมตร มีความยาว 1 ถึง 20 ไมโครเมตรและกว้าง 0.1 ถึง 1 ไมโครเมตร ขึ้นอยู่กับขนาดของเกล็ดกราฟีนเริ่มต้น ดังที่แสดงในรูปที่ 1 (H และ I) สโครลมีขนาดใหญ่กว่ารอยย่นอย่างเห็นได้ชัด ทำให้มีอินเทอร์เฟซที่หยาบกว่ามากระหว่างชั้นกราฟีน
เพื่อวัดคุณสมบัติทางไฟฟ้า เราสร้างรูปแบบฟิล์มกราฟีนที่มีหรือไม่มีโครงสร้างสโครล และเรียงชั้นเป็นแถบกว้าง 300 ไมโครเมตรและยาว 2,000 ไมโครเมตรโดยใช้เทคนิคโฟโตลิโทกราฟี วัดค่าความต้านทานของโพรบสองตัวตามฟังก์ชันของความเครียดภายใต้สภาวะแวดล้อม การมีสโครลช่วยลดค่าความต้านทานของกราฟีนโมโนเลเยอร์ลง 80% โดยมีค่าการส่งผ่านลดลงเพียง 2.2% (รูปที่ S4) ซึ่งยืนยันว่านาโนสโครลซึ่งมีความหนาแน่นกระแสไฟฟ้าสูงถึง 5 × 107 A/cm2 (38, 39 ) มีส่วนช่วยทางไฟฟ้าในเชิงบวกมากสำหรับ MGG ในบรรดากราฟีนและ MGG ธรรมดาแบบโมโน สอง และสามชั้นทั้งหมด MGG แบบสามชั้นมีค่าการนำไฟฟ้าที่ดีที่สุดโดยมีค่าความโปร่งใสเกือบ 90% เมื่อเปรียบเทียบกับแหล่งกราฟีนอื่นๆ ที่รายงานในเอกสาร เราได้วัดค่าความต้านทานของแผ่นที่มีโพรบสี่ตัว (รูปที่ S5) และแสดงรายการค่าเหล่านี้เป็นฟังก์ชันของการส่งผ่านที่ 550 นาโนเมตร (รูปที่ S6) ในรูปที่ 2A MGG มีค่าการนำไฟฟ้าและความโปร่งใสที่ใกล้เคียงหรือสูงกว่ากราฟีนธรรมดาหลายชั้นที่เรียงซ้อนกันแบบเทียมและกราฟีนออกไซด์ที่ลดลง (RGO) (6, 8, 18) โปรดทราบว่าค่าความต้านทานของแผ่นกราฟีนธรรมดาหลายชั้นที่เรียงซ้อนกันแบบเทียมจากเอกสารนั้นสูงกว่า MGG ของเราเล็กน้อย ซึ่งอาจเป็นเพราะสภาวะการเจริญเติบโตที่ไม่เหมาะสมและวิธีการถ่ายโอน
(A) ค่าความต้านทานแผ่นสี่โพรบเทียบกับค่าการส่งผ่านที่ 550 นาโนเมตรสำหรับกราฟีนหลายประเภท โดยที่สี่เหลี่ยมสีดำแสดงถึง MGG แบบโมโน สองชั้น และสามชั้น วงกลมสีแดงและสามเหลี่ยมสีน้ำเงินสอดคล้องกับกราฟีนธรรมดาหลายชั้นที่ปลูกบน Cu และ Ni จากการศึกษาของ Li et al. (6) และ Kim et al. (8) ตามลำดับ และต่อมาถ่ายโอนไปยัง SiO2/Si หรือควอตซ์ และสามเหลี่ยมสีเขียวคือค่าสำหรับ RGO ที่ระดับการลดที่แตกต่างกันจากการศึกษาของ Bonaccorso et al. (18) (B และ C) การเปลี่ยนแปลงความต้านทานที่ปรับมาตรฐานของ MGG แบบโมโน สองชั้น และสามชั้น และ G เป็นฟังก์ชันของความเครียดในแนวตั้งฉาก (B) และขนาน (C) ต่อทิศทางการไหลของกระแสไฟฟ้า (D) การเปลี่ยนแปลงความต้านทานที่ปรับมาตรฐานของ G แบบไบเลเยอร์ (สีแดง) และ MGG (สีดำ) ภายใต้ความเครียดแบบวงจรที่รับน้ำหนักความเครียดในแนวตั้งฉากสูงถึง 50% (E) การเปลี่ยนแปลงความต้านทานแบบมาตรฐานของไตรเลเยอร์ G (สีแดง) และ MGG (สีดำ) ภายใต้การโหลดความเครียดแบบวงจรสูงถึง 90% ของความเครียดขนาน (F) การเปลี่ยนแปลงความจุแบบมาตรฐานของโมโน ไบ และไตรเลเยอร์ G และไบและไตรเลเยอร์ MGG เป็นฟังก์ชันของความเครียด ส่วนที่แทรกคือโครงสร้างตัวเก็บประจุ โดยที่พื้นผิวโพลีเมอร์คือ SEBS และชั้นไดอิเล็กตริกโพลีเมอร์คือ SEBS ที่มีความหนา 2 ไมโครเมตร
เพื่อประเมินประสิทธิภาพที่ขึ้นอยู่กับความเครียดของ MGG เราได้ถ่ายโอนกราฟีนไปยังพื้นผิวเทอร์โมพลาสติกอีลาสโตเมอร์สไตรีน-เอทิลีน-บิวทาไดอีน-สไตรีน (SEBS) (กว้าง ~2 ซม. และยาว ~5 ซม.) และวัดค่าการนำไฟฟ้าในขณะที่พื้นผิวถูกยืดออก (ดูวัสดุและวิธีการ) ทั้งตั้งฉากและขนานกับทิศทางการไหลของกระแสไฟฟ้า (รูปที่ 2, B และ C) พฤติกรรมไฟฟ้าที่ขึ้นอยู่กับความเครียดได้รับการปรับปรุงด้วยการรวมนาโนสโครลและจำนวนชั้นกราฟีนที่เพิ่มขึ้น ตัวอย่างเช่น เมื่อความเครียดตั้งฉากกับการไหลของกระแสไฟฟ้า สำหรับกราฟีนชั้นเดียว การเพิ่มสโครลจะทำให้ความเครียดที่จุดแตกหักทางไฟฟ้าเพิ่มขึ้นจาก 5 เป็น 70% ความทนต่อความเครียดของกราฟีนสามชั้นยังได้รับการปรับปรุงอย่างมีนัยสำคัญเมื่อเทียบกับกราฟีนชั้นเดียว ด้วยนาโนสโครลที่ความเครียดตั้งฉาก 100% ความต้านทานของโครงสร้าง MGG สามชั้นจะเพิ่มขึ้นเพียง 50% เมื่อเทียบกับ 300% สำหรับกราฟีนสามชั้นที่ไม่มีสโครล การเปลี่ยนแปลงความต้านทานภายใต้การรับน้ำหนักแบบวงจรได้รับการตรวจสอบแล้ว สำหรับการเปรียบเทียบ (รูปที่ 2D) ความต้านทานของฟิล์มกราฟีนสองชั้นธรรมดาเพิ่มขึ้นประมาณ 7.5 เท่าหลังจาก ~700 รอบที่ความเครียดตั้งฉาก 50% และเพิ่มขึ้นอย่างต่อเนื่องตามความเครียดในแต่ละรอบ ในทางกลับกัน ความต้านทานของ MGG สองชั้นเพิ่มขึ้นเพียงประมาณ 2.5 เท่าหลังจาก ~700 รอบ การใช้ความเครียดสูงถึง 90% ตามทิศทางขนาน ความต้านทานของกราฟีนสามชั้นเพิ่มขึ้น ~100 เท่าหลังจาก 1,000 รอบ ในขณะที่ความต้านทานของ MGG สามชั้นเพิ่มขึ้นเพียง ~8 เท่า (รูปที่ 2E) ผลการหมุนเวียนแสดงไว้ในรูปที่ S7 การเพิ่มขึ้นของความต้านทานที่เร็วกว่าตามทิศทางความเครียดขนานนั้นเกิดจากทิศทางของรอยแตกตั้งฉากกับทิศทางการไหลของกระแสไฟฟ้า การเบี่ยงเบนของความต้านทานระหว่างการรับและขนถ่ายความเครียดนั้นเกิดจากการคืนตัวแบบหนืดหยุ่นของสารตั้งต้นอีลาสโตเมอร์ SEBS ความต้านทานที่เสถียรยิ่งขึ้นของแถบ MGG ระหว่างรอบการทำงานเกิดจากการมีสโครลขนาดใหญ่ที่สามารถเชื่อมส่วนที่แตกร้าวของกราฟีน (ดังที่ AFM สังเกตเห็น) ซึ่งช่วยให้รักษาเส้นทางการซึมผ่านได้ ปรากฏการณ์ของการรักษาสภาพนำไฟฟ้าด้วยเส้นทางการซึมผ่านนี้เคยได้รับการรายงานมาก่อนสำหรับฟิล์มโลหะหรือเซมิคอนดักเตอร์ที่แตกร้าวบนพื้นผิวอีลาสโตเมอร์ (40, 41)
ในการประเมินฟิล์มที่ใช้กราฟีนเหล่านี้เป็นอิเล็กโทรดเกตในอุปกรณ์ที่ยืดหยุ่นได้ เราได้เคลือบชั้นกราฟีนด้วยชั้นไดอิเล็กตริก SEBS (หนา 2 ไมโครเมตร) และตรวจสอบการเปลี่ยนแปลงความจุไดอิเล็กตริกตามฟังก์ชันของความเครียด (ดูรูปที่ 2F และวัสดุเสริมสำหรับรายละเอียด) เราสังเกตว่าความจุของอิเล็กโทรดกราฟีนแบบโมโนเลเยอร์และไบเลเยอร์แบบธรรมดาลดลงอย่างรวดเร็วเนื่องจากการสูญเสียสภาพนำไฟฟ้าในระนาบของกราฟีน ในทางตรงกันข้าม ความจุที่ควบคุมโดย MGG เช่นเดียวกับกราฟีนไตรเลเยอร์แบบธรรมดาแสดงให้เห็นถึงการเพิ่มขึ้นของความจุตามความเครียด ซึ่งคาดว่าจะเกิดจากความหนาของไดอิเล็กตริกที่ลดลงตามความเครียด การเพิ่มขึ้นของความจุที่คาดหวังนั้นสอดคล้องกับโครงสร้าง MGG เป็นอย่างดี (รูป S8) ซึ่งบ่งชี้ว่า MGG เหมาะสมที่จะใช้เป็นอิเล็กโทรดเกตสำหรับทรานซิสเตอร์ที่ยืดหยุ่นได้
เพื่อศึกษาเพิ่มเติมเกี่ยวกับบทบาทของสโครลกราฟีน 1 มิติต่อความทนต่อความเครียดของสภาพนำไฟฟ้าและควบคุมการแยกระหว่างชั้นกราฟีนได้ดีขึ้น เราจึงใช้ CNT ที่เคลือบสเปรย์แทนสโครลกราฟีน (ดูเอกสารเสริม) เพื่อเลียนแบบโครงสร้าง MGG เราจึงสะสม CNT สามความหนาแน่น (นั่นคือ CNT1
(A ถึง C) ภาพ AFM ของความหนาแน่น CNT สามแบบที่แตกต่างกัน (CNT1
เพื่อทำความเข้าใจเพิ่มเติมเกี่ยวกับความสามารถในการเป็นอิเล็กโทรดสำหรับอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์แบบยืดหยุ่น เราจึงตรวจสอบสัณฐานวิทยาของ MGG และ G-CNT-G ภายใต้ความเครียดอย่างเป็นระบบ กล้องจุลทรรศน์แบบออปติคอลและกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่องกราด (SEM) ไม่ใช่วิธีการจำแนกลักษณะที่มีประสิทธิภาพ เนื่องจากทั้งสองแบบไม่มีคอนทราสต์ของสี และ SEM อาจเกิดภาพผิดปกติระหว่างการสแกนอิเล็กตรอนเมื่อกราฟีนอยู่บนพื้นผิวโพลิเมอร์ (รูปภาพ S9 และ S10) เพื่อสังเกตพื้นผิวกราฟีนภายใต้ความเครียด เราได้รวบรวมการวัด AFM บน MGG สามชั้นและกราฟีนธรรมดาหลังจากถ่ายโอนไปยังพื้นผิว SEBS ที่บางมาก (หนา ~0.1 มม.) และยืดหยุ่น เนื่องจากกราฟีน CVD มีข้อบกพร่องโดยเนื้อแท้และความเสียหายจากภายนอกในระหว่างกระบวนการถ่ายโอน รอยแตกจึงเกิดขึ้นอย่างหลีกเลี่ยงไม่ได้บนกราฟีนที่เครียด และเมื่อความเครียดเพิ่มขึ้น รอยแตกก็จะหนาแน่นขึ้น (รูปภาพ 4, A ถึง D) รอยแตกจะแสดงลักษณะทางสัณฐานวิทยาที่แตกต่างกันขึ้นอยู่กับโครงสร้างการวางซ้อนของอิเล็กโทรดที่เป็นคาร์บอน (รูปภาพ S11) (27) ความหนาแน่นของพื้นที่รอยแตกร้าว (กำหนดเป็นพื้นที่รอยแตกร้าว/พื้นที่ที่วิเคราะห์) ของกราฟีนหลายชั้นจะน้อยกว่าของกราฟีนชั้นเดียวหลังจากความเครียด ซึ่งสอดคล้องกับการเพิ่มขึ้นของการนำไฟฟ้าสำหรับ MGG ในทางกลับกัน มักพบว่าสโครลเชื่อมรอยร้าว ทำให้มีเส้นทางการนำไฟฟ้าเพิ่มเติมในฟิล์มที่เครียด ตัวอย่างเช่น ตามที่ระบุไว้ในภาพของรูปที่ 4B สโครลกว้างข้ามรอยแตกร้าวใน MGG สามชั้น แต่ไม่พบสโครลในกราฟีนธรรมดา (รูปที่ 4, E ถึง H) ในทำนองเดียวกัน CNT ยังเชื่อมรอยร้าวในกราฟีน (รูปที่ S11) ความหนาแน่นของพื้นที่รอยแตกร้าว ความหนาแน่นของพื้นที่สโครล และความหยาบของฟิล์มจะสรุปไว้ในรูปที่ 4K
(A ถึง H) ภาพ AFM ในสถานที่ของสโครล G/G แบบไตรเลเยอร์ (A ถึง D) และโครงสร้าง G แบบไตรเลเยอร์ (E ถึง H) บนอีลาสโตเมอร์ SEBS ที่บางมาก (~0.1 มม.) ที่ความเครียด 0, 20, 60 และ 100% รอยแตกและสโครลที่เป็นตัวแทนถูกชี้ด้วยลูกศร ภาพ AFM ทั้งหมดอยู่ในพื้นที่ 15 μm × 15 μm โดยใช้แถบมาตราส่วนสีเดียวกับที่ติดฉลาก (I) เรขาคณิตจำลองของอิเล็กโทรดกราฟีนแบบโมโนเลเยอร์ที่มีลวดลายบนพื้นผิว SEBS (J) แผนที่เส้นชั้นจำลองของความเครียดลอการิทึมหลักสูงสุดในกราฟีนแบบโมโนเลเยอร์และพื้นผิว SEBS ที่ความเครียดภายนอก 20% (K) การเปรียบเทียบความหนาแน่นของพื้นที่รอยแตก (คอลัมน์สีแดง) ความหนาแน่นของพื้นที่สโครล (คอลัมน์สีเหลือง) และความหยาบของพื้นผิว (คอลัมน์สีน้ำเงิน) สำหรับโครงสร้างกราฟีนที่แตกต่างกัน
เมื่อฟิล์ม MGG ถูกยืดออก จะมีกลไกเพิ่มเติมที่สำคัญที่สโครลสามารถเชื่อมบริเวณที่แตกร้าวของกราฟีนได้ โดยรักษาเครือข่ายที่ซึมผ่านได้ สโครลของกราฟีนนั้นมีแนวโน้มดีเนื่องจากมีความยาวได้หลายสิบไมโครเมตร จึงสามารถเชื่อมรอยแตกร้าวที่โดยทั่วไปแล้วมีขนาดถึงไมโครเมตรได้ นอกจากนี้ เนื่องจากสโครลประกอบด้วยกราฟีนหลายชั้น จึงคาดว่าจะมีความต้านทานต่ำ เมื่อเปรียบเทียบกันแล้ว เครือข่าย CNT ที่มีความหนาแน่นค่อนข้างมาก (การส่งผ่านแสงต่ำกว่า) จำเป็นต้องมีความสามารถในการเชื่อมที่เป็นสื่อกระแสไฟฟ้าที่เทียบเคียงได้ เนื่องจาก CNT มีขนาดเล็กกว่า (โดยทั่วไปมีความยาวไม่กี่ไมโครเมตร) และนำไฟฟ้าได้น้อยกว่าสโครล ในทางกลับกัน ตามที่แสดงในรูปที่ S12 ในขณะที่กราฟีนแตกร้าวระหว่างการยืดเพื่อรองรับความเครียด สโครลจะไม่แตกร้าว ซึ่งบ่งชี้ว่าสโครลอาจเลื่อนบนกราฟีนที่อยู่ด้านล่าง สาเหตุที่ไม่แตกร้าวอาจเกิดจากโครงสร้างแบบม้วนซึ่งประกอบด้วยกราฟีนหลายชั้น (ยาว ~1 ถึง 2 0 ไมโครเมตร กว้าง ~0.1 ถึง 1 ไมโครเมตร และสูง ~10 ถึง 100 นาโนเมตร) ซึ่งมีโมดูลัสที่มีประสิทธิภาพสูงกว่ากราฟีนแบบชั้นเดียว ตามรายงานของ Green และ Hersam (42) เครือข่าย CNT แบบโลหะ (เส้นผ่านศูนย์กลางท่อ 1.0 นาโนเมตร) สามารถบรรลุความต้านทานแผ่นต่ำ <100 โอห์ม/ตารางเมตร แม้จะมีความต้านทานที่จุดต่อระหว่าง CNT มากก็ตาม เมื่อพิจารณาว่าสโครลกราฟีนของเรามีความกว้าง 0.1 ถึง 1 ไมโครเมตร และสโครล G/G มีพื้นที่สัมผัสที่ใหญ่กว่า CNT มาก ความต้านทานการสัมผัสและพื้นที่สัมผัสระหว่างสโครลกราฟีนและสโครลกราฟีนจึงไม่ควรเป็นปัจจัยจำกัดในการรักษาสภาพนำไฟฟ้าสูง
กราฟีนมีโมดูลัสสูงกว่าพื้นผิว SEBS มาก แม้ว่าความหนาที่มีประสิทธิภาพของอิเล็กโทรดกราฟีนจะต่ำกว่าพื้นผิวมาก แต่ความแข็งของกราฟีนที่คูณด้วยความหนาจะเทียบได้กับความแข็งของพื้นผิว (43, 44) ส่งผลให้เกิดเอฟเฟกต์เกาะแข็งในระดับปานกลาง เราจำลองการเปลี่ยนรูปของกราฟีนที่มีความหนา 1 นาโนเมตรบนพื้นผิว SEBS (ดูรายละเอียดในเอกสารเสริม) ตามผลการจำลอง เมื่อใช้ความเครียด 20% กับพื้นผิว SEBS ภายนอก ความเครียดเฉลี่ยในกราฟีนจะอยู่ที่ประมาณ 6.6% (รูปที่ 4J และรูปที่ S13D) ซึ่งสอดคล้องกับการสังเกตการทดลอง (ดูรูป S13) เราเปรียบเทียบความเครียดในบริเวณกราฟีนที่มีรูปแบบและพื้นผิวโดยใช้กล้องจุลทรรศน์แบบออปติคอล และพบว่าความเครียดในบริเวณพื้นผิวมีค่าอย่างน้อยสองเท่าของความเครียดในบริเวณกราฟีน สิ่งนี้บ่งชี้ว่าความเครียดที่ใช้กับรูปแบบของอิเล็กโทรดกราฟีนอาจถูกจำกัดอย่างมีนัยสำคัญ โดยก่อตัวเป็นเกาะแข็งของกราฟีนบน SEBS (26, 43, 44)
ดังนั้น ความสามารถของอิเล็กโทรด MGG ในการรักษาสภาพการนำไฟฟ้าสูงภายใต้ความเครียดสูงน่าจะเกิดขึ้นได้จากกลไกหลักสองประการ ได้แก่ (i) สโครลสามารถเชื่อมพื้นที่ที่แยกจากกันเพื่อรักษาเส้นทางการซึมผ่านที่เป็นสื่อกระแสไฟฟ้า และ (ii) แผ่นกราฟีน/อีลาสโตเมอร์หลายชั้นอาจเลื่อนทับกัน ส่งผลให้ความเครียดบนอิเล็กโทรดกราฟีนลดลง สำหรับกราฟีนที่ถ่ายโอนหลายชั้นบนอีลาสโตเมอร์ ชั้นต่างๆ จะไม่ยึดติดกันอย่างแน่นหนา ซึ่งอาจเลื่อนไถลเมื่อเกิดความเครียด (27) สโครลยังเพิ่มความหยาบของชั้นกราฟีน ซึ่งอาจช่วยเพิ่มการแยกระหว่างชั้นกราฟีน และด้วยเหตุนี้จึงทำให้ชั้นกราฟีนสามารถเลื่อนได้
อุปกรณ์คาร์บอนทั้งหมดได้รับความนิยมอย่างมากเนื่องจากมีต้นทุนต่ำและปริมาณงานสูง ในกรณีของเรา ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดถูกผลิตขึ้นโดยใช้เกตกราฟีนด้านล่าง จุดสัมผัสแหล่ง/เดรนของกราฟีนด้านบน เซมิคอนดักเตอร์ CNT ที่เรียงลำดับ และ SEBS เป็นฉนวนไฟฟ้า (รูปที่ 5A) ดังที่แสดงในรูปที่ 5B อุปกรณ์คาร์บอนทั้งหมดที่มี CNT เป็นแหล่ง/เดรนและเกต (อุปกรณ์ด้านล่าง) จะทึบแสงมากกว่าอุปกรณ์ที่มีอิเล็กโทรดกราฟีน (อุปกรณ์ด้านบน) ทั้งนี้เนื่องจากเครือข่าย CNT ต้องใช้ความหนาที่มากกว่า และส่งผลให้การส่งผ่านแสงต่ำกว่าเพื่อให้ได้ความต้านทานแผ่นที่ใกล้เคียงกับกราฟีน (รูปที่ S4) รูปที่ 5 (C และ D) แสดงกราฟการถ่ายโอนและเอาต์พุตที่เป็นตัวแทนก่อนความเครียดสำหรับทรานซิสเตอร์ที่สร้างด้วยอิเล็กโทรด MGG แบบสองชั้น ความกว้างและความยาวของช่องสัญญาณของทรานซิสเตอร์ที่ไม่ได้รับความเครียดคือ 800 และ 100 ไมโครเมตร ตามลำดับ อัตราส่วนเปิด/ปิดที่วัดได้มีค่ามากกว่า 103 โดยมีกระแสเปิดและปิดที่ระดับ 10−5 และ 10−8 A ตามลำดับ กราฟเอาต์พุตแสดงระบบเชิงเส้นและความอิ่มตัวในอุดมคติโดยมีความสัมพันธ์ระหว่างแรงดันเกตที่ชัดเจน ซึ่งบ่งชี้ถึงการสัมผัสที่เหมาะสมระหว่าง CNT และอิเล็กโทรดกราฟีน (45) พบว่าความต้านทานการสัมผัสกับอิเล็กโทรดกราฟีนต่ำกว่าอิเล็กโทรดที่มีฟิล์ม Au ระเหย (ดูรูป S14) ความคล่องตัวในการอิ่มตัวของทรานซิสเตอร์ที่ยืดหยุ่นได้มีค่าประมาณ 5.6 cm2/Vs ซึ่งใกล้เคียงกับความคล่องตัวของทรานซิสเตอร์ CNT ที่เรียงลำดับด้วยโพลีเมอร์เดียวกันบนพื้นผิวซิลิกอนแข็งที่มีซิลิกอนออกไซด์ขนาด 300 นาโนเมตรเป็นชั้นไดอิเล็กทริก การปรับปรุงความคล่องตัวเพิ่มเติมสามารถทำได้ด้วยความหนาแน่นของท่อที่เหมาะสมที่สุดและท่อประเภทอื่น (46)
(A) แผนผังของทรานซิสเตอร์แบบยืดหยุ่นที่ใช้กราฟีน SWNTs คาร์บอนนาโนทิวบ์ผนังเดี่ยว (B) ภาพของทรานซิสเตอร์แบบยืดหยุ่นที่ทำจากอิเล็กโทรดกราฟีน (ด้านบน) และอิเล็กโทรด CNT (ด้านล่าง) ความแตกต่างของความโปร่งใสสังเกตได้ชัดเจน (C และ D) กราฟการถ่ายโอนและเอาต์พุตของทรานซิสเตอร์ที่ใช้กราฟีนบน SEBS ก่อนเกิดความเครียด (E และ F) กราฟการถ่ายโอน กระแสเปิดและปิด อัตราส่วนเปิด/ปิด และความคล่องตัวของทรานซิสเตอร์ที่ใช้กราฟีนที่ความเครียดต่างๆ
เมื่ออุปกรณ์คาร์บอนทั้งหมดโปร่งใสถูกยืดในทิศทางขนานกับทิศทางการเคลื่อนย้ายประจุ จะสังเกตเห็นการเสื่อมสภาพเพียงเล็กน้อยจนถึงความเครียด 120% ในระหว่างการยืด การเคลื่อนที่จะลดลงอย่างต่อเนื่องจาก 5.6 cm2/Vs ที่ความเครียด 0% เป็น 2.5 cm2/Vs ที่ความเครียด 120% (รูปที่ 5F) นอกจากนี้ เรายังเปรียบเทียบประสิทธิภาพของทรานซิสเตอร์สำหรับความยาวช่องสัญญาณที่แตกต่างกัน (ดูตาราง S1) โดยเฉพาะอย่างยิ่ง เมื่อความเครียดสูงถึง 105% ทรานซิสเตอร์ทั้งหมดเหล่านี้ยังคงแสดงอัตราส่วนเปิด/ปิดสูง ( >103) และการเคลื่อนที่ ( >3 cm2/Vs) นอกจากนี้ เรายังสรุปงานล่าสุดทั้งหมดเกี่ยวกับทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมด (ดูตาราง S2) (47–52) โดยการปรับให้เหมาะสมในการผลิตอุปกรณ์บนอีลาสโตเมอร์และใช้ MGG เป็นจุดสัมผัส ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดของเราแสดงประสิทธิภาพที่ดีในแง่ของการเคลื่อนที่และฮิสเทอรีซิส รวมถึงมีความยืดหยุ่นสูง
เราใช้ทรานซิสเตอร์ที่โปร่งใสและยืดหยุ่นได้อย่างสมบูรณ์เพื่อควบคุมการสลับของ LED (รูปที่ 6A) ดังที่แสดงในรูปที่ 6B จะเห็น LED สีเขียวได้อย่างชัดเจนผ่านอุปกรณ์คาร์บอนทั้งหมดที่ยืดหยุ่นได้ซึ่งวางอยู่ด้านบนโดยตรง ในขณะที่ยืดได้ถึง ~100% (รูปที่ 6, C และ D) ความเข้มของแสง LED จะไม่เปลี่ยนแปลง ซึ่งสอดคล้องกับประสิทธิภาพของทรานซิสเตอร์ที่อธิบายไว้ข้างต้น (ดูภาพเคลื่อนไหว S1) นี่เป็นรายงานชุดควบคุมที่ยืดหยุ่นได้ชุดแรกที่ผลิตโดยใช้ขั้วไฟฟ้ากราฟีน ซึ่งแสดงให้เห็นถึงความเป็นไปได้ใหม่สำหรับอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดหยุ่นได้ของกราฟีน
(A) วงจรของทรานซิสเตอร์ที่ขับเคลื่อน LED GND กราวด์ (B) ภาพของทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่ยืดหยุ่นได้และโปร่งใสที่ความเครียด 0% ติดตั้งอยู่เหนือ LED สีเขียว (C) ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่โปร่งใสและยืดหยุ่นได้ซึ่งใช้ในการสลับ LED ได้รับการติดตั้งอยู่เหนือ LED ที่ความเครียด 0% (ซ้าย) และ ~100% (ขวา) ลูกศรสีขาวชี้ไปที่เครื่องหมายสีเหลืองบนอุปกรณ์เพื่อแสดงการเปลี่ยนแปลงระยะทางที่ถูกยืด (D) มุมมองด้านข้างของทรานซิสเตอร์ที่ยืดออก โดยที่ LED ถูกดันเข้าไปในอีลาสโตเมอร์
โดยสรุปแล้ว เราได้พัฒนาโครงสร้างกราฟีนที่มีสภาพนำไฟฟ้าโปร่งใสซึ่งรักษาสภาพนำไฟฟ้าสูงภายใต้ความเครียดขนาดใหญ่ในรูปแบบอิเล็กโทรดที่ยืดหยุ่นได้ ซึ่งทำได้โดยนาโนสโครลกราฟีนที่อยู่ระหว่างชั้นกราฟีนที่ซ้อนกัน โครงสร้างอิเล็กโทรด MGG แบบสองและสามชั้นเหล่านี้บนอีลาสโตเมอร์สามารถรักษาสภาพนำไฟฟ้า 0% ไว้ที่ 21 และ 65% ตามลำดับ ที่ความเครียดสูงถึง 100% เมื่อเทียบกับการสูญเสียสภาพนำไฟฟ้าทั้งหมดภายใต้ความเครียด 5% ของอิเล็กโทรดกราฟีนแบบโมโนเลเยอร์ทั่วไป เส้นทางการนำไฟฟ้าเพิ่มเติมของสโครลกราฟีน รวมถึงปฏิสัมพันธ์ที่อ่อนแอระหว่างชั้นที่ถ่ายโอน ส่งผลให้มีเสถียรภาพด้านสภาพนำไฟฟ้าที่เหนือกว่าภายใต้ความเครียด นอกจากนี้ เรายังใช้โครงสร้างกราฟีนนี้ในการผลิตทรานซิสเตอร์ที่ยืดหยุ่นได้ที่ทำจากคาร์บอนทั้งหมด จนถึงขณะนี้ นี่คือทรานซิสเตอร์ที่ยืดหยุ่นได้มากที่สุดโดยใช้กราฟีนที่มีความโปร่งใสดีที่สุดโดยไม่ต้องใช้การโก่งงอ แม้ว่าการศึกษานี้จะดำเนินการเพื่อให้กราฟีนสามารถใช้กับอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ที่ยืดหยุ่นได้ แต่เราเชื่อว่าแนวทางนี้สามารถขยายไปยังวัสดุ 2 มิติอื่นๆ เพื่อให้สามารถใช้งานอุปกรณ์อิเล็กทรอนิกส์ 2 มิติที่ยืดหยุ่นได้
กราฟีน CVD พื้นที่ขนาดใหญ่ถูกปลูกบนแผ่นฟอยล์ Cu ที่แขวนลอย (99.999%; Alfa Aesar) ภายใต้ความดันคงที่ 0.5 mtorr โดยมี 50–SCCM (ลูกบาศก์เซนติเมตรต่อนาทีมาตรฐาน) CH4 และ 20–SCCM H2 เป็นสารตั้งต้นที่อุณหภูมิ 1000°C แผ่นฟอยล์ Cu ทั้งสองด้านถูกปกคลุมด้วยกราฟีนโมโนเลเยอร์ ชั้นบางๆ ของ PMMA (2000 รอบต่อนาที; A4, Microchem) ถูกเคลือบด้วยการหมุนบนแผ่นฟอยล์ Cu ด้านหนึ่ง ทำให้เกิดโครงสร้าง PMMA/G/แผ่นฟอยล์ Cu/G จากนั้นจึงแช่แผ่นฟิล์มทั้งหมดไว้ในสารละลายแอมโมเนียมเปอร์ซัลเฟต [(NH4)2S2O8] ความเข้มข้น 0.1 M เป็นเวลาประมาณ 2 ชั่วโมงเพื่อกัดแผ่นฟอยล์ Cu ออก ในระหว่างกระบวนการนี้ กราฟีนด้านหลังที่ไม่ได้รับการปกป้องจะฉีกขาดไปตามขอบเกรนก่อน จากนั้นจึงม้วนเป็นม้วนเนื่องจากแรงตึงผิว ม้วนฟิล์มถูกติดไว้บนฟิล์มกราฟีนด้านบนที่รองรับด้วย PMMA เพื่อสร้างม้วนฟิล์ม PMMA/G/G จากนั้นล้างฟิล์มด้วยน้ำดีไอออนไนซ์หลายๆ ครั้งและวางบนวัสดุเป้าหมาย เช่น SiO2/Si ที่แข็งหรือวัสดุพลาสติก ทันทีที่ฟิล์มที่ติดไว้แห้งบนวัสดุ ให้แช่ตัวอย่างในอะซิโตน อะซิโตน/IPA (ไอโซโพรพิลแอลกอฮอล์) ในอัตราส่วน 1:1 และ IPA ตามลำดับเป็นเวลา 30 วินาทีเพื่อกำจัด PMMA ฟิล์มถูกให้ความร้อนที่ 100°C เป็นเวลา 15 นาทีหรือเก็บไว้ในสุญญากาศข้ามคืนเพื่อกำจัดน้ำที่ติดอยู่ให้หมดก่อนจะย้ายม้วนฟิล์ม G/G อีกชั้นหนึ่งไปบนฟิล์ม ขั้นตอนนี้คือการหลีกเลี่ยงการแยกตัวของฟิล์มกราฟีนออกจากวัสดุพื้นฐาน และให้แน่ใจว่า MGG ครอบคลุมอย่างเต็มที่ระหว่างการปล่อยชั้นพาหะของ PMMA
สัณฐานวิทยาของโครงสร้าง MGG ถูกสังเกตโดยใช้กล้องจุลทรรศน์แบบออปติคอล (Leica) และกล้องจุลทรรศน์อิเล็กตรอนแบบส่องกราด (1 kV; FEI) กล้องจุลทรรศน์แรงอะตอม (Nanoscope III, Digital Instrument) ถูกใช้งานในโหมดแทปปิงเพื่อสังเกตรายละเอียดของสโครล G ความโปร่งใสของฟิล์มถูกทดสอบโดยเครื่องสเปกโตรมิเตอร์อัลตราไวโอเลต-วิสิเบิล (Agilent Cary 6000i) สำหรับการทดสอบเมื่อความเครียดอยู่ในทิศทางตั้งฉากกับการไหลของกระแสไฟฟ้า จะใช้โฟโตลิโทกราฟีและพลาสมา O2 เพื่อสร้างรูปแบบโครงสร้างของกราฟีนเป็นแถบ (กว้าง ~300 ไมโครเมตรและยาว ~2000 ไมโครเมตร) และอิเล็กโทรด Au (50 นาโนเมตร) ถูกสะสมด้วยความร้อนโดยใช้มาส์กเงาที่ปลายทั้งสองด้านของด้านยาว จากนั้นนำแถบกราฟีนไปสัมผัสกับอีลาสโตเมอร์ SEBS (กว้าง ~2 ซม. และยาว ~5 ซม.) โดยให้แกนยาวของแถบขนานกับด้านสั้นของ SEBS ตามด้วยการกัด BOE (การกัดออกไซด์บัฟเฟอร์) (HF:H2O 1:6) และแกลเลียมอินเดียมยูเทกติก (EGaIn) เป็นหน้าสัมผัสทางไฟฟ้า สำหรับการทดสอบความเครียดแบบขนาน โครงสร้างกราฟีนที่ไม่มีรูปแบบ (~5 × 10 มม.) จะถูกถ่ายโอนไปยังพื้นผิว SEBS โดยมีแกนยาวขนานกับด้านยาวของพื้นผิว SEBS สำหรับทั้งสองกรณี G ทั้งหมด (ไม่มีสโครล G) / SEBS ถูกยืดไปตามด้านยาวของอีลาสโตเมอร์ในเครื่องมือแบบใช้มือ และในสถานที่นั้น เราวัดการเปลี่ยนแปลงความต้านทานภายใต้ความเครียดบนสถานีตรวจสอบด้วยเครื่องวิเคราะห์เซมิคอนดักเตอร์ (Keithley 4200-SCS)
ทรานซิสเตอร์คาร์บอนทั้งหมดที่มีความยืดหยุ่นสูงและโปร่งใสบนพื้นผิวยืดหยุ่นได้ถูกสร้างขึ้นโดยใช้ขั้นตอนต่อไปนี้เพื่อหลีกเลี่ยงความเสียหายจากตัวทำละลายอินทรีย์ของพอลิเมอร์ไดอิเล็กทริกและพื้นผิว โครงสร้าง MGG ถูกถ่ายโอนไปยัง SEBS ในฐานะอิเล็กโทรดเกต เพื่อให้ได้ชั้นพอลิเมอร์ไดอิเล็กทริกฟิล์มบางที่สม่ำเสมอ (หนา 2 ไมโครเมตร) สารละลายโทลูอีน SEBS (80 มก./มล.) ถูกเคลือบบนพื้นผิว SiO2/Si ที่ดัดแปลงด้วยออกตาเดซิลไตรคลอโรซิเลน (OTS) ที่ 1,000 รอบต่อนาทีเป็นเวลา 1 นาที สามารถถ่ายโอนฟิล์มไดอิเล็กทริกบางๆ ได้อย่างง่ายดายจากพื้นผิว OTS ที่ไม่ชอบน้ำไปยังพื้นผิว SEBS ที่ปกคลุมด้วยกราฟีนที่เตรียมไว้ ตัวเก็บประจุสามารถทำได้โดยการวางอิเล็กโทรดด้านบนที่เป็นโลหะเหลว (EGaIn; Sigma-Aldrich) เพื่อกำหนดความจุเป็นฟังก์ชันของความเครียดโดยใช้มิเตอร์ LCR (เหนี่ยวนำ ความจุ ความต้านทาน) (Agilent) ส่วนอื่นของทรานซิสเตอร์ประกอบด้วย CNT เซมิคอนดักเตอร์ที่เรียงลำดับด้วยโพลีเมอร์ โดยปฏิบัติตามขั้นตอนที่รายงานไว้ก่อนหน้านี้ (53) อิเล็กโทรดต้นทาง/ปลายทางที่มีรูปแบบถูกสร้างขึ้นบนพื้นผิว SiO2/Si ที่แข็ง จากนั้น ชิ้นส่วนทั้งสองชิ้น ได้แก่ ไดอิเล็กตริก/G/SEBS และ CNT/G/SiO2/Si ที่มีรูปแบบ จะถูกเคลือบเข้าด้วยกัน และแช่ใน BOE เพื่อเอาพื้นผิว SiO2/Si ที่แข็งออก จากนั้น จึงสร้างทรานซิสเตอร์ที่โปร่งใสและยืดหยุ่นได้อย่างสมบูรณ์ การทดสอบไฟฟ้าภายใต้ความเครียดนั้นดำเนินการบนการตั้งค่าการยืดด้วยมือตามวิธีที่กล่าวถึงข้างต้น
เนื้อหาเสริมสำหรับบทความนี้สามารถดูได้ที่ http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
รูปที่ S1 ภาพกล้องจุลทรรศน์แบบออปติคอลของ MGG โมโนเลเยอร์บนพื้นผิว SiO2/Si ที่กำลังขยายต่างกัน
รูปที่ S4 การเปรียบเทียบค่าความต้านทานของแผ่นโพรบสองตัวและค่าการส่งผ่านที่ 550 นาโนเมตรของกราฟีนธรรมดาแบบโมโน ไบ และไตรเลเยอร์ (สี่เหลี่ยมสีดำ) MGG (วงกลมสีแดง) และ CNT (สามเหลี่ยมสีน้ำเงิน)
รูปที่ S7 การเปลี่ยนแปลงความต้านทานที่เป็นมาตรฐานของ MGG แบบโมโนและไบเลเยอร์ (สีดำ) และ G (สีแดง) ภายใต้การโหลดความเครียดแบบวงจร ~1000 ถึงความเครียดขนาน 40 และ 90% ตามลำดับ
รูปที่ S10 ภาพ SEM ของ MGG สามชั้นบนอีลาสโตเมอร์ SEBS หลังความเครียด แสดงให้เห็นเส้นสโครลยาวที่ตัดผ่านรอยแตกร้าวหลายจุด
รูปที่ S12 ภาพ AFM ของ MGG สามชั้นบนอีลาสโตเมอร์ SEBS ที่บางมากที่ความเครียด 20% แสดงให้เห็นว่าสโครลข้ามผ่านรอยแตกร้าว
ตาราง S1 การเคลื่อนที่ของทรานซิสเตอร์ MGG แบบไบเลเยอร์–คาร์บอนนาโนทิวบ์ผนังเดี่ยวที่ความยาวช่องสัญญาณต่างกันก่อนและหลังความเครียด
นี่คือบทความแบบเข้าถึงเปิดที่เผยแพร่ภายใต้ข้อกำหนดของใบอนุญาตครีเอทีฟคอมมอนส์แสดงที่มา-ไม่ใช้ในเชิงพาณิชย์ ซึ่งอนุญาตให้ใช้ แจกจ่าย และทำซ้ำในสื่อใดก็ได้ ตราบใดที่การใช้งานที่เกิดขึ้นไม่ใช่เพื่อผลประโยชน์ทางการค้า และต้องอ้างอิงผลงานต้นฉบับอย่างถูกต้อง
หมายเหตุ: เราขอที่อยู่อีเมลของคุณเพื่อให้บุคคลที่คุณแนะนำเพจให้ทราบว่าคุณต้องการให้เขาเห็นเพจของคุณ และไม่ใช่อีเมลขยะ เราจะไม่เก็บที่อยู่อีเมลใดๆ
คำถามนี้เพื่อทดสอบว่าคุณเป็นผู้เยี่ยมชมมนุษย์หรือไม่ และเพื่อป้องกันการส่งสแปมโดยอัตโนมัติ
โดย หนาน หลิว, อเล็กซ์ ชอร์ตอส, ติงเล่ย, ลิหัว จิน, แทโฮ รอย คิม, วอน-กิวแบ้, เฉินซิน จู้, ซีหง หวาง, ราฟาเอล แพฟต์เนอร์, ซีหยวน เฉิน, โรเบิร์ต ซินแคลร์, เจิ้นหนาน เปา
โดย หนาน หลิว, อเล็กซ์ ชอร์ตอส, ติงเล่ย, ลิหัว จิน, แทโฮ รอย คิม, วอน-กิวแบ้, เฉินซิน จู้, ซีหง หวาง, ราฟาเอล แพฟต์เนอร์, ซีหยวน เฉิน, โรเบิร์ต ซินแคลร์, เจิ้นหนาน เปา
© 2021 สมาคมอเมริกันเพื่อความก้าวหน้าทางวิทยาศาสตร์ สงวนลิขสิทธิ์. AAAS เป็นหุ้นส่วนของ HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef และ COUNTER.Science Advances ISSN 2375-2548